超薄氧化石墨烯氣體分離膜中非選擇性孔的修補及其氫氣分離性能研究

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氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)被公認為一種理想的超薄氣體分離膜材料，利用GO薄片中選擇性孔及其層間距構築納米級長度的氣體分子傳輸通道，有望突破目前氣體分離膜滲透性和選擇性難以兼顧的限制。然而，受GO薄片中孔徑分布不均勻性的限制，高分離選擇性超薄GO氣體分離膜的製備仍然存在較大困難。

針對該技術難題，新加坡國立大學化工系趙丹教授研究團隊在前期開發「冷凍-融化」剝離GO技術的基礎上，創新性提出了GO薄片孔區域選擇性共生微孔金屬-有機框架化合物(Metal-Organic Framework, MOF)材料的方法，利用MOF晶體規則的孔結構實現對超薄GO氣體分離膜孔徑大小的定向調控（Figure 1），在避免膜通量大幅度衰減的同時，顯著提高膜的分離選擇性，以滿足工業氣體分離的要求。

Figure 1 氣體分子透過微孔MOF修復GO過程示意圖

該團隊研究了超薄GO氣體分離膜表面共生ZIF-8晶體以修復其非選擇性孔道，並對ZIF-8修復GO氣體分離膜的氫氣分離性能進行研究。GO薄片表面和邊緣的羥基、羧基等含氧基團通過與金屬離子的配位作用，將Zn2+選擇性固載於超薄GO氣體分離膜表面，然後再引入2-甲基咪唑配體與Zn2+配位，從而達到ZIF-8晶體在GO膜表面的選擇性受限生長，以實現對GO氣體分離膜非選擇性孔道的修補（Figure 2）。利用共生ZIF-8晶體修補後，GO氣體分離膜的氫氣滲透通量為240 GPU，相對於初始GO氣體分離膜僅降低了12.5 %，而對等摩爾H2/CO2、H2/N2和H2/CH4混合氣的分離選擇性卻分別提高至406、155和335。該研究成果為高性能超薄GO氣體分離膜的高效製備提供了一種簡便方法，在氫氣分離純化與回收領域具有廣泛的應用前景，被選為後封面文章在《化學通訊》（Chemical Communications）雜誌上報道。

Figure 2 微孔MOF修復GO缺陷流程示意圖

該論文作者為：Xuerui Wang, Chenglong Chi, Jifang Tao, Yongwu Peng, Shaoming Ying, Yuhong Qian, Jinqiao Dong, Zhigang Hu, Yuandong Gu, Dan Zhao

http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/cc/c6cc02013e

Improving the hydrogen selectivity of graphene oxide membranes by reducing non-selective pores with intergrown ZIF-8 crystals

Chem. Commun.,2016,52, 8087-8090, DOI: 10.1039/C6CC02013E

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