西南大學袁若課題組電化學感測器領域論文二篇

（一）基於富勒烯/碲化鎘量子點敏化結構及信號猝滅物卟啉錳構建的超靈敏「on-off-on」型光致電化學適體感測器

西南大學袁若教授課題組基於富勒烯/碲化鎘量子點(nano-C60/CdTe QDs)敏化結構及卟啉錳(MnPP)對光電流信號的有效猝滅，提出了一種新穎的信號「on-off-on」體系用於構建光致電化學(PEC)適體感測器，並將其應用於凝血酶(TB)的超靈敏檢測。

袁若教授課題組將具有寬頻隙的nano-C60(2.6 eV)和具有窄帶隙的CdTe QDs (1.8 eV)通過吸附作用修飾於玻碳電極表面，形成新型的PEC敏化結構，獲得一個較高的初始光電流信號。並把MnPP作為nano-C60/CdTe QDs敏化結構的光電流信號的猝滅劑，將其與雜交鏈式反應(HCR)相結合，使MnPP嵌插固載於DNA雙鏈上，實現對MnPP的簡單、高效固載，用於猝滅PEC適體感測器的初始光電流，從而降低背景信號、提高檢測靈敏度。最後通過目標物TB與其適體鏈的特異性結合作用，將嵌插有猝滅劑MnPP的DNA雙鏈從電極表面競爭下來，實現了光電流信號的有效恢復。nano-C60/CdTe QDs敏化結構既實現了光電流信號的有效放大，又能夠擴寬檢測範圍、提高檢測靈敏度。猝滅劑MnPP的引入使得此PEC適體感測器的光電流信號猝滅率達到82%，實現背景信號的有效降低，從而進一步提高檢測靈敏度。通過結合nano-C60/CdTe QDs敏化結構的信號放大作用，MnPP對光電流信號的有效猝滅能力以及PEC固有的高靈敏度，所構建的PEC適體感測器對TB的檢測限達到了0.3 fmol/L。

圖1. 「on-off-on」型PEC適體感測器的構建過程

圖2. (A) nano-C60/CdTe QDs敏化結構的光電流產生機理，(B) MnPP對nano-C60/CdTe QDs敏化結構光電流的猝滅機理

這一研究成果發表於《Chemical Communications》上。

http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2016/CC/C6CC02791A

原文：An ultrasensitive 「on–off–on」 photoelectrochemical aptasensor based on signal amplification of a fullerene/CdTe quantum dots sensitized structure and efficient quenching by manganese porphyrin

Chem. Commun.,2016,52, 8138-8141, DOI: 10.1039/C6CC02791A

（二）基於「分子開關」及DNA樹枝狀納米結構的、用於檢測N-乙醯基-β-D氨基葡萄糖苷酶的電致化學發光免疫感測器的研究

西南大學袁若教授課題組基於自組裝的樹枝狀DNA納米結構，結合具有「分子開關」功能的Ru(II)配合物，構建了靈敏的用於檢測糖尿病腎病標誌物——N-乙醯基-β-D氨基葡萄糖苷酶的電致化學發光（ECL）免疫感測器。

在本研究中，袁若教授課題組首先合成具有ECL自增強性質及「分子開關」功能的Ru(II)配合物（[Ru(dcbpy)2dppz]2+-DPEA）。這種Ru(II)配合物在水溶液中幾乎不發光，但是當其嵌入DNA之後，發光效率顯著增加，並且由於其分子內共反應基團（DPEA）與發光基團（[Ru(dcbpy)2dppz]2+）分子內的電子及能量傳遞，使「分子開關」轉換效率進一步提高。同時，為了更好地提高Ru(II)配合物的嵌入量，進一步提高發光轉換效率，作者又通過逐步自組裝的方法合成了樹枝狀結構的DNA納米結構（DNA dendrimer, G4），它具有大量的DNA雙鏈結構，為Ru(II)配合物的嵌入提供了豐富的結合位點。另外，由於其表面存在豐富的生物素，所合成的納米複合物（G4-[Ru(dcbpy)2dppz]2+-DPEA）可以很好地與親和素標記的二抗（SA-Ab2）結合，形成二抗生物偶合物。最後，基於夾心免疫的模式，袁若教授實驗組構建了檢測N-乙醯基-β-D氨基葡萄糖苷酶的ECL免疫感測器（納米複合物及感測器的製備如圖1所示）。其檢測範圍為0.1 pg mL-1到 1 ng mL-1，檢出限為0.028 pg mL-1。該實驗構建了將具有ECL自增強及「分子開關」性質的Ru(II)配合物發光分子與DNA納米技術相結合的信號放大策略，可以很好地應用於生物分析及臨床研究。

圖1.（A）複合物G4-[Ru(dcbpy)2dppz]2+-DPEA的製備示意圖；（B）ECL感測器的製備過程及檢測原理。

這一研究成果發表於《Analytical Chemistry》上。

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.6b00357

原文：Sensitive Electrochemiluminescence Immunosensor for Detection of N-Acetyl-β-d-glucosaminidase Based on a 「Light-Switch」 Molecule Combined with DNA Dendrimer

Anal. Chem.,2016,88, 5797-5803, DOI: 10.1021/acs.analchem.6b00357

袁若教授簡介

袁若，男，教授，博士生導師，西南大學化學化工學院院長，發光與實時分析教育部重點實驗室副主任，《Scientific Reports》編委。1994年獲湖南大學化學化工學院分析化學專業博士學位，此後在湖南大學化學生物感測與計量學國家重點實驗室工作，主要從事生物和化學感測器的研究；先後在香港浸會大學、日本大阪大學和香港城市大學做訪問學者，1999年至今在西南大學化學化工學院工作。近年來，作為項目負責人主持完成及在研的國家及部省級科研課題20餘項，主要從事以功能納米材料與免疫、適體及DNA、MicroRNA及細胞結合研製電致化學發光、電化學、光致電化學生物感測器，用於疾病標誌物及腫瘤細胞檢測和抗腫瘤藥效評價。

圖片來源：西南大學

袁若教授在國際刊物（如《Anal. Chem.》、《Chem.-Eur. J》、《Chem. Commun.》、《Andv. Funct. Mater.》、《Biomaterials》、《Small》、《J. Mater. Chem. A》、《Nanoscale》、《ACS Appl. Mater. Interfaces》、《Biosens. Bioelectron.》等）上發表了SCI 收錄論文400餘篇，SCI收錄他引次數8000餘次。指導的一名博士研究生2010年獲全國優秀博士論文提名，研究成果獲重慶市2012年度自然科學一等獎（排名第一），重慶市2013年度科技進步一等獎（排名第二），入選Elsevier發布的2014、2015年中國高被引學者（Most Cited Chinese Researchers）榜單。

http://chemistry.swu.edu.cn/s/chemistry/szxx/20160311/498854.html

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