類黃銅礦紅外非線性光學材料研究獲進展

目前，商業化的紅外非線性光學晶體主要為黃銅礦類型材料，例如AgGaS2，AgGaSe2和ZnGeP2，其具有很好的非線性光學係數和寬的透過範圍，在紅外變頻領域有著重要的應用。但一系列性能缺陷影響了它們的應用範圍，例如AgGaS2和AgGaSe2具有低的激光損傷閾值，ZnGeP2在1 μm附近存在嚴重的雙光子吸收等。優異的非線性光學材料要求具有大的非線性光學係數（> 0.5×AgGaS2），寬的帶隙（>3.0 eV）以及合適的雙折射率（0.03-0.10）。,材料的非線性光學係數與帶隙存在反比關係，如何實現材料的性能平衡成為探索新型紅外非線性光學材料的研究難點。

中國科學院新疆理化技術研究所光電功能材料實驗室潘世烈研究團隊致力於新型紅外非線性光學晶體材料的研發。考慮到商業化紅外非線性光學材料的性能缺陷，該團隊以著名的黃銅礦材料AgGaQ2(Q=S,Se)為模板，通過在結構中引入合適的非線性活性基元（MIVQ4：MIV=Ge,Sn）來取代GaQ4基元，保證材料具有大的非線性光學係數；引入具有高正電性的鹼金屬或者鹼土金屬來取代Ag原子來增大材料的帶隙，進而提高材料的抗激光損傷能力。基於以上策略，科研人員優選Li-Ba-MIV-Q體系為研究對象，設計和合成了四種新的紅外非線性光學材料，Li2BaMIVQ4。四種材料均結晶於非中心對稱空間群：I-42m，具有與黃銅礦材料相同的點群（-42m），相比於傳統的黃銅礦結構，發現其在c軸方向上有明顯的結構壓縮畸變，因此可將Li2BaMIVQ4稱為類黃銅礦材料。

科研人員在已報道過的I2?Ba?MIV?Q4(I=一價離子, 例如 Cu, Ag, Na)體系調研中發現，已知化合物的結構均隨著不同的MIV和Q原子發生轉變，但Li2BaMIVQ4體系材料均結晶於同一空間群，這一現象首次在I2?Ba?MIV?Q4體系中發現。經性能測試表明，該系列材料具有很好的非線性光學性能，均能實現相位匹配，消除了AgGaSe2的性能缺陷。同時Li2BaGeS4和Li2BaSnS4滿足了優異紅外非線性光學材料的性能特點，實現了寬頻隙、大的非線性光學係數和合適的雙折射率之間的性能平衡，消除了商業化黃銅礦材料的性能缺陷。同時，類黃銅礦紅外非線性光學材料的發現為以後探索新材料提供了很好的設計策略。

該研究結果發表於《美國化學會志》（JACS）上。相關研究工作得到國家自然科學基金、「萬人計劃後備人選」等項目資助。

類黃銅礦材料設計和性能比較

來源：中國科學院新疆理化技術研究所

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