中科大Nature Energy 鈷基催化劑在二氧化碳加氫反應中的活性物相研究

來源 | 中國科大新聞網 編輯 | 化學加

Co4N催化劑CO2加氫反應示意圖

隨著現代科學進步和工業化進程的迅猛發展，人類對能源的需求日益增加。而大量使用化石燃料，不僅將面臨能源消耗殆盡的一天，而且也對環境造成了嚴重的危害。因此，開發可再生能源、提高能源利用效率迫在眉睫。CO2加氫反應一方面可以利用CO2合成化工原料，緩解CO2的排放壓力，實現碳能源的循環利用；另一方面可以與新能源電解制氫、氯鹼工業銜接，實現氫資源的儲存。CO2加氫反應是碳一化學中的重要反應，對它的研究可以幫助我們更好地認識CO2在催化劑上的活化與轉化，對理解非均相催化劑上表面碳物種的形成以及碳鏈增長有著重要意義，還能指導其他含碳物質的轉化。

CO2加氫轉化工藝中存在能耗過大的問題。由於CO2的化學惰性，此反應需要在高溫高壓條件下實現。在過去的幾十年里，人們開發出一系列不同的策略以期提高非貴金屬催化劑對CO2加氫反應的活性。迄今為止，對非貴金屬催化劑在CO2加氫反應中的活性物相研究仍然非常初步。

研究人員將N原子引入到Co催化劑中形成Co4N催化劑。在CO2加氫催化中，Co4N催化劑在32 atm和150C的條件下，轉換頻率（TOF）為同等條件下Co催化劑的64倍。此外，Co4N催化劑的表觀活化能是43.3 kJ mol-1，只有Co催化劑（91.4 kJ mol-1）的一半左右。

進一步的原位機理研究表明，在H2氛圍下，Co4N催化劑上的N原子會吸附結合H原子從而形成Co4NHx這樣一種特殊的物相。Co4NHx中的氨基H原子直接加到CO2分子上形成HCOO*物種作為中間產物。此外，反應過程中吸附的H2O分子也通過氫鍵相互作用促進氨基H的活化和解離，從而加速加氫過程。

該工作通過引入N原子，為優化非貴金屬催化劑對CO2加氫反應的活性提供了一種簡單有效的方式，更進一步加深了對鈷基催化劑在CO2加氫反應中活性物相的理解，為今後尋找更為廉價、高效的CO2加氫催化劑提供了新思路。

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