YtvA LOV藍光光受體光化學反應機理的QM/MM研究

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光-氧氣-電壓（LOV）域是光活性蛋白的藍光敏感部分，參與調節植物、古生菌、真菌和細菌的光響應行為，還可以調節樹葉的氣孔開閉以及控制植物的向光性。由於其光化學循環與能量轉化、信息處理等息息相關，因而得到廣泛的關注和研究。在過去的十多年裡，LOV光受體暗適態（D447）的激發態動力學已經得到廣泛的研究，但實驗上對光適態（S390）的研究直到最近才有所報道。

實驗研究發現，來自枯草芽孢桿菌的藍光光受體YtvA LOV的D447和S390有著截然不同的激發態動力學行為，但其微觀機理尚不清楚。最近，北京師範大學化學學院的崔剛龍、方維海教授和德國馬普所的Walter Thiel教授合作，利用高精度的QM/MM方法對D447和S390的光物理過程和光化學反應進行了系統全面的理論研究。他們發現D447態的光化學反應大致分為前期的S1T1系間竄躍、T1態氫遷移和S態無壘的C4a-S成鍵過程，整個過程相對緩慢。S390態則不同，幾乎沒有T1態參與。光激發至S1態後，首先發生無壘的C4a-S鍵斷裂，生成雙自由基中間體，然後內轉化至S態，發生無壘的C4a-S鍵複合，整個過程十分迅速。

該工作是理論上首次對YtvA LOV的S390激發態動力學進行計算研究，相關研究為探究其他藍光光受體的光響應機制提供了重要的機理信息，並發表在Angewandte Chemie International Edition上。北京師範大學的常雪萍博士和高遠君博士生為該工作的第一和第二作者。該工作得到國家自然科學基金委優秀青年基金項目、重點國際合作項目基金和創新群體的資助。

該論文作者為：Dr. Xue-Ping Chang, Dr. Yuan-Jun Gao, Prof. Dr. Wei-Hai Fang, Prof. Dr. Ganglong Cui, Prof. Dr. Walter Thiel

Quantum Mechanics/Molecular Mechanics Study on the Photoreactions of Dark- and Light-Adapted States of a Blue-Light YtvA LOV Photoreceptor

Angew. Chem. Int. Ed.,2017,56, 9341, DOI: 10.1002/anie.201703487

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