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單原子電催化劑

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單原子催化劑是負載型金屬催化劑的理想狀態,實現了金屬以單原子的形式均勻分布在載體上。均一分散的單原子作為催化活性中心與均相催化類似,實現了催化反應的高活性和高選擇性,同時也為催化劑機理的研究提供了新的解決方案。近日,華盛頓州立大學林躍河教授及其團隊針對單原子電催化劑這一新興的研究領域,總結並討論了催化劑材料在合成、表徵以及電化學應用中的重大進展、面臨的問題、解決方案以及未來的發展前景。

隨著新能源產業的快速發展,電催化能源轉化和存儲技術在取代化石能源、減少排放、獲得高附加值化學品方面發揮了重要的作用。優異的電催化材料是實現該技術的關鍵因素,設計和發展新型電催化劑並提高其電催化性能是目前電催化能源轉化的當務之急。納米結構催化劑設計與合成方法的進展對電催化領域的發展起到了至關重要的作用。總體來說,提高納米電催化劑表面的催化活性位點數目以及提高催化活性位點的催化活性是設計製備納米電催化劑的兩個基本原則,納米電催化劑的尺寸、結構、形貌和組分與其反應活性息息相關。圍繞著如何調控納米結構並提高納米電催化劑的催化性能,許多科學家在材料製備、表徵技術以及理論模擬等方面都取得了一系列的研究進展。

另一方面,單原子催化劑是負載型金屬催化劑的理想狀態,實現了金屬原子100%的利用率。單原子催化劑中的金屬以單原子的形式均勻分布在載體上,均一分散的單原子作為催化活性中心與均相催化類似,實現了催化反應的高活性和高選擇性,同時也為催化劑機理的研究提供了新的解決方案。中科院大連化學物理研究所的張濤院士及其合作者在這一領域做出了引領性的工作,他們發展了一種濕化學共沉澱法製備了鐵氧化物負載的Pt單原子催化劑,首次提出了「單原子催化」的概念,為設計合成高性能的催化劑提供了新的研究思路。近年來,研究人員在單原子催化劑的關鍵性問題——合成、表徵以及應用機理研究方面取得了一系列重要的研究成果,推動該領域的進一步發展。

單原子催化劑的興起為電催化的應用提供了廣闊的空間。目前單原子電催化劑研究的重點主要圍繞合成、表徵以及應用機理的研究。由於其獨特的單原子分布狀態,金屬-金屬鍵的缺失對電化學催化反應途徑的影響是催化劑具有高選擇性的決定因素。此外,載體與金屬原子的強相互作用也會對其電催化活性以及穩定性產生重要的影響。綜述從單原子催化劑的材料設計出發,介紹了其製備方法以及表徵手段,隨後總結討論了單原子電催化劑在電解水(電化學析氫/氧)、氧氣還原、CO2還原以及燃料分子(甲醇、乙醇和甲酸)氧化方面的電催化應用。針對具體的電催化反應,結合催化劑的製備、表徵以及理論模擬,作者在單原子尺度下探討了電催化的機理,為設計高性能的納米電催化劑提供了重要的理論指導。作者還討論了進一步提高這類催化劑性能的有效手段,尤其是針對如何提高單原子的負載量以及活性位點的活性提供了一系列的解決方案。目前單原子電催化劑的研究還處於起步階段,隨著製備方法的發展、先進表徵手段的應用以及實驗與理論計算的有機結合,作者認為單原子電催化技術必將在納米電催化領域取得更多突破性的進展。

這一成果近期發表在Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是華盛頓州立大學的助理研究教授朱成周博士

該論文作者為:Chengzhou Zhu, Shaofang Fu, Qiurong Shi, Dan Du, Yuehe Lin

Single-Atom Electrocatalysts

Angew. Chem. Int. Ed.,2017, DOI: 10.1002/anie.201703864

導師介紹

林躍河教授1984年於北京大學獲得學士學位,1991年在廈門大學獲得博士學位,師從我國著名原子光譜學家黃本立院士;1991-1992年在美國新墨西哥州立大學從事博士後研究,師從著名電化學家Joseph Wang教授;1997年在美國愛達荷大學又獲得環境化學專業博士學位,同年進入美國西北太平洋國家實驗室工作,2008年晉陞為Laboratory Fellow,這是美國國家實驗室的最高學術職位。林躍河教授2009年當選為美國科學發展協會AAAS Fellow,2012年當選英國皇家化學會會士,2013年當選美國醫學與生物工程院院士,2013年起作為終身教授在美國華盛頓州立大學工作,同時是中組部「千人計劃」學者。林躍河教授主要致力於功能化納米材料的設計以及能源和環境應用、開發新型納米生物電化學感測設備及納米材料用於生物醫學診斷及藥物遞送;累計承擔NIH、CDC、DOE和DOD等資助的25項科研項目,經費總額超過2500萬美金,發表文章約400篇,總引用約37000次,h-index為100;入選湯森路透(Thomson Reuters)2014、2015、2016全球高被引科學家名單(Highly Cited Researchers)。

http://www.x-mol.com/university/faculty/45883

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