武漢理工大學Nature Communications：納米片器件實現OER的動力學監控

【引言】

電催化分解水可以製備高純度氫氣，實現清潔能源的供給。然而其效率受到析氧反應（OER）的限制, 同時，OER 也是許多其他能源儲存和轉化領域的關鍵環節，例如再生燃料電池，金屬-空氣電池等。深入研究和認識OER過程對於能源存儲和轉化器件的結構設計與性能提高有著重要的指導作用。然而，實現對OER界面的本徵監測和分析，在傳統的實驗技術上是具有挑戰性的，源於活性位點通常存在於固液界面處，且受到粘結劑、導電劑等添加劑的干擾。

【成果簡介】

近日，武漢理工大學麥立強教授和晏夢雨博士以及墨爾本大學劉哲副教授（共同通訊）在Nature Communications上發表一篇題為「Oxygen evolution reaction dynamics monitored by an individual nanosheet-based electronic circuit」的文章，第一作者王佩瑤為武漢理工大學本科生（現為墨爾本大學在讀博士生）。該工作報道了氧氣對於OER動力學過程的影響。研究人員以微納器件為研究平台，結合電化學阻抗譜測試、原位伏安特性測試和分子動力學計算，實現對催化過程界面處行為的實時監測，表明氧氣會吸附在金屬/金屬氧化物催化劑的表面，減少反應界面吸附層處氫氧根離子濃度，導致反應動力學和催化性能的下降。通過降低電解液的含氧濃度，實現了塔菲爾斜率20%的大幅度下降和相對於可逆氫電極1.344V的低起始電壓。此研究結果可以為催化系統設計提供有效的指導，同時，原位伏安特性測試為界面反應的本徵監測提供了新思路。

【圖文介紹】

圖一、OER器件的形貌及工作原理圖示

(a) Ni-graphene 納米片的TEM圖，比例尺寸為200 nm;

(b) OER器件的光學顯微圖像，其中黃色條紋代表三個金電極，比例尺寸為10 μm;

(c) OER器件的結構示意圖；

(d) OER器件的測試示意圖。

圖二、Ni-graphene納米片的OER活性表徵及電化學阻抗分析

(a) 在不同含氧濃度的電解液中，Ni-graphene納米片的極化曲線；

(b) 在不同含氧濃度的電解液中，Ni-graphene納米片對應的塔菲爾曲線；

(c) 在不同含氧濃度的電解液中，Ni-graphene納米片的奈奎斯特圖；

(d) 在不同含氧濃度的電解液中，相對應的高頻時間常數和低頻時間常數。

圖三、OER條件下的原位伏安特性測試

(a) OER測試過程中，Ni-graphene納米片電阻變化曲線；

(b) 負載電壓為0V時，Ni-graphene納米片的I-V測試曲線；

(c) 負載電壓為7V時，Ni-graphene納米片的I-V測試曲線。

圖四、分子動力學模擬

(a) 在電解液不含氧時，電解液離子相對密度的空間分布曲線；

(b) 在電解液含氧濃度為12mmol/cm3時，電解液離子相對密度的空間分布曲線；

(c) 充電條件下（+0.0083e/Ni-atom），在電解液含氧濃度為12mmol/cm3時，電解液離子相對密度的空間分布曲線；

(d) 在電解液不同含氧密度下，氫氧根離子相對密度在吸附層的變化曲線；

(e) 在不同充電條件下，氫氧根離子相對密度在吸附層的變化曲線。

【小結】

該項工作受到了國家重點研發計劃、國家傑出青年基金等項目的資助。在該工作中，研究人員通過原位伏安特性測試和分子動力學模擬，深刻揭示了電解液中含氧濃度對OER動力學過程的影響。測試表明，通過降低電解液的含氧濃度，實現了塔菲爾斜率20%的大幅度下降和相對於可逆氫電極1.344V的低起始電壓。此研究結果可以為催化系統設計提供有效的指導，同時，原位伏安特性測試技術為界面反應的本徵監測提供了新思路。

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