Angew.Chem.Int.Ed.：硼、氮共摻多孔石墨烯正極實現Li-CO2電池高效可充電

【引言】

在過去二十年里，鋰離子電池佔領了攜帶型電子市場，然而，目前的鋰離子電池能量密度非常有限。為了滿足長距離電動汽車嚴格的能量密度要求，金屬空氣電池，特別是鋰空電池(例如，Li-O2電池理論能量密度約為3500Wh? kg?1)引起了極大關注。Li(Na)-CO2電池使用溫室氣體二氧化碳作為正極的活性物質，提供了二氧化碳捕獲的新方法，代表了下一代電化學儲能系統的發展。然而，二氧化碳與鋰負極的電化學反應可能導致絕緣Li2CO3的不可逆形成，使得電池難以再次充電，即使可以充電也表現出有限的循環性能，具有極大的極化性和較差的倍率性能。所以開發二氧化碳氧化還原反應的高效催化劑並研究Li-CO2電池的電化學行為至關重要。

【成果簡介】

近日，美國凱斯西儲大學的戴黎明教授和美國宇航局蘭利研究中心的Yi Lin博士、John W Connell博士(共同通訊作者)等人在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了一篇名為「Highly Rechargeable Lithium-CO2Batteries with a Boron and Nitrogen-Codoped Holey-Graphene Cathode」的文章，研究人員利用B、N共摻多孔石墨烯作為二氧化碳還原和氧化反應的高效催化劑，獲得了高可逆性的可充電Li-CO2電池。因為獨特的多孔納米結構和正極的高催化活性，所製備的Li-CO2電池在1.0A g-1的高電流密度下仍然具有高可逆性，低極化性，優異的倍率性能和長期循環穩定性。

【圖文導讀】

圖1 具有BN-hG正極的Li-CO2電池的電化學過程示意圖和BN-hG的形貌結構分析

a) 具有BN-hG正極的Li-CO2電池示意圖；

b) BN-hG正極上相應的CO2還原和氧化反應；

c) BN-hG的SEM圖像；

d) hG和BN-hG的N2吸附-解吸等溫線和孔徑分布(PSD，插圖)；

e) hG和BN-hG的分析XPS光譜；

f-g) N1s和BN-hG的高解析度光譜。

圖2 hG和BN-hG電極對CO2還原和氧化反應催化活性的表徵

a) 在電壓為0?4.5V，電流密度為0.3Ag-1的情況下，具有hG和BN-hG正極的Li-CO2電池的全放電/充電曲線；

b) 首次放電後hG和BN-hG電極的XRD圖。

圖3 BN-hG電極對CO2還原和氧化過程的可逆性表徵

a-b) 完全放電(放電至2.0V)BN-hG電極的TEM圖和相應選區電子衍射(SAED)圖；

c) 完全再充電(再充電至5V)BN-hG電極的TEM圖像；

d) BN-hG電極的XRD圖；

e) 具有BN-hG電極的Li-CO2電池的原始、完全放電和完全充電狀態的阻抗譜。

圖4 具有hG和BN-hG正極的Li-CO2電池的電化學性能表徵

a) 具有BN-hG正極的Li-CO2電池在不同電流密度下的放電/充電曲線((b)中倍率測試的第2、5、8、11、14和17周期)；

b) 放電終止電壓；

c) 極化；

d) 具有hG和BN-hG正極的Li-CO2電池的長期循環性能，前兩個循環的密度為1A g-1，後續循環為1.0A g-1。

【小結】

文獻鏈接：Highly Rechargeable Lithium-CO2 Batteries with a Boron and Nitrogen-Codoped Holey-Graphene Cathode(Angew. Chem. Int. Ed.,2017,DIO:10.1002/anie.201701826)

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