金屬所鐵電薄膜異質界面及疇組態研究取得系列進展

極化頭對頭以及尾對尾異質界面的原子尺度HAADF-STEM像

生長在正交PrScO3(110)襯底上的BiFeO3薄膜中周期性大規模四組態渦旋疇結構。 (a) 平面樣品暗場像；(b, c) 四組態疇壁處極化矢量的可能分布狀態。

正交GdScO3(110)襯底上沉積的(a) 22nm (b) 43nm (c) 54nm (d) 86nm厚的PbTiO3薄膜中a1/a2 疇的演變。

(a) 對稱氧化物電極夾持PbTiO3鐵電薄膜中的周期性閉合疇結構；(b) 非對稱氧化物電極夾持PbTiO3鐵電薄膜中的交替的ac疇結構。右圖：封面文章。

中國科學院金屬研究所瀋陽材料科學國家（聯合）實驗室固體原子像研究部研究員馬秀良、朱銀蓮，博士劉穎、博士生李爽近來在鐵電薄膜異質界面和同質界面的可控生長、調控以及微觀結構性能方面獲得系列新進展。

鐵電材料由於豐富的物理性能和在鐵電器件領域廣泛的應用前景得到研究人員的廣泛關注。由於電子器件小型化的需求，鐵電材料通常以薄膜的形式用於研究和應用。隨著薄膜尺度的減小，界面問題變得愈加重要。「界面即器件」，對氧化物而言同樣適用。對鐵電薄膜而言，功能界面包括同質界面和異質界面，前者是指同一鐵電材料中具有相同的成分和結構所構成的界面，稱之為鐵電疇壁；後者是兩種不同材料構成的界面。鐵電疇壁由於其新穎的導電性、光伏性等特性引起人們的廣泛興趣，後者由於異質界面處晶格、軌道、電荷、自旋的交互作用產生奇特的物理性能而成為研究熱點。

在異質界面方面，該研究小組通過精心設計的薄膜體系，利用原子尺度的脈衝激光生長技術，成功地製備了具有極化頭對頭帶正電和尾對尾帶負電特徵的BiFeO3/PbTiO3異質界面。

該研究發現頭對頭異質界面寬度約5-6個單胞，存在原子重建，而且界面兩側極化顯著增強。原子尺度結構和化學元素分析顯示，重建的界面是富氧的，可以有效地補償頭對頭極化產生的正束縛電荷。與此不同，尾對尾異質界面則是很好的外延生長，界面層約3-4個單胞，推測界面處存在氧空位來屏蔽負的束縛電荷。該研究工作通過電荷再分布的觀點探討了不同界面的形成機制。其中，關於異質界面的可控生長以及原子尺度的研究可能促進對其性能以及電子器件中應用方面的探索。相關研究結果發表於ACS Applied Materials & Interfaces。

在同質界面方面，研究人員在BiFeO3薄膜中的拓撲鐵電疇、PbTiO3薄膜中拓撲閉合疇以及a1/a2 疇結構研究中取得重要進展。這些疇結構是在鐵電薄膜中發現的微觀的拓撲現象，有明顯的電極化特性。

該研究小組利用襯底調控薄膜應變的方法，分別在受到拉應變的BiFeO3多鐵薄膜和PbTiO3鐵電薄膜中得到了奇特的疇結構。在正交PrScO3(110)襯底上生長的BiFeO3多鐵薄膜中得到了周期性大規模四組態渦旋疇結構；在正交GdScO3(110)襯底上生長不同厚度的PbTiO3鐵電薄膜中得到呈周期性分布的a1/a2 疇結構，並利用像差校正透射電子顯微鏡對其結構細節進行了深入分析。這些研究結果豐富了人們對鐵電薄膜中疇組態的認識，並且提供了一種有效調控疇組態的方法，對鐵電薄膜中疇組態的可控制備以及相關的研究探索和潛在應用提供了重要信息。相關研究結果分別發表在Applied Physics Letters和Acta Materialia上。

閉合疇結構由於在新的鐵電器件，例如數據存儲元件、自旋隧道結、超薄電容器等上的應用前景而得到廣泛關注。通常認為氧化物電極會破壞閉合疇的穩定性，然而，鐵電薄膜應用於電子器件時與電極接觸是不可避免的。該研究小組之前研究結果表明，閉合疇可穩定存在於受拉的鐵電薄膜中，並且拉應力對於其形成起關鍵性作用。基於此，他們期望相似的現象可能會出現在PbTiO3電極體系。實驗中採用了兩種氧化物電極：一種是SrRuO3電極，另一種是La0.7Sr0.3MnO3電極。研究表明，當上下電極對稱時，周期性的閉合疇結構可以穩定存在於PbTiO3薄膜中，而當電極不對稱時，交替的ac疇出現。

該項工作顛覆了之前人們認為電極會阻礙閉合疇形成的認識，對於深入理解閉合疇結構的性質提供了重要信息並且使得研究此結構在外電場下的演化成為可能。相關研究結果以封面文章的形式發表在7月31日出版的Applied Physics Letters上，同時，美國物理聯合會（AIP）出版集團在每周的新聞發布會上作為重要科研進展加以推介。

該項工作得到了國家自然科學基金重點項目及面上項目、中科院前沿科學重點研究項目及科技部「973」項目的支持。

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