基於自旋電子的寬頻太赫茲發生器
基於自旋電子的寬頻太赫茲發生器
圖片來源： http://www-03.ibm.com/ibm/history/ibm100/us/en/icons/spintronics/
本期嘉賓：孫棟 副教授 北京大學物理學院
主要從事超快光譜學, 太赫茲光譜學, 納米光電子學及低維功能材料的研究.
太赫茲窗口，通常定義為電磁波譜0.1-10 THz的頻率範圍內，位於微波和光學頻率之間。由於這一區域與許多材料的固有共振頻率一致，因此太赫茲輻射能夠實現對幾乎所有物相進行高時空解析度的精細光譜探測，高質量的太赫茲脈衝源自然是這些應用不可或缺的核心部件。目前絕大多數寬頻發射源都是利用飛秒激光脈衝激發固體器件產生太赫茲脈衝。固體太赫茲發生器通常包括具有自發或人工反演對稱性破缺的半導體和絕緣體結構。關於更多有關太赫茲的背景介紹可以參見第十二期 Journal Club。
最常用的寬頻固體太赫茲發生器基於低溫生長的砷化鎵，比如現在已經商用化的太赫茲發生器Tera-SED，其結構如圖1所示。首先在半導體GaAs基底上通過光學刻蝕的方法製作電極（圖1(a)中的紅色和綠色部分）,在這上面加上一層絕緣層，然後在相隔的電極之間鍍上金屬進行覆蓋（圖1(a)中的黃色部分）。選擇GaAs作為襯底是因為其較高的載流子遷移率和較高的損傷閾值。通過外加電壓，使得在電極之間形成一個外加電場，當超快激光照射在GaAs上時，並且激發光子能量大於GaAs的帶隙時，會產生大量的光子載流子，這些載流子在外加電場的作用下加速並輻射出太赫茲脈衝。通過製作電極陣列，並將同一對電極覆蓋上一層金屬可以保證超快激光所照射的地方的外加電場方向一致，從而使得產生的太赫茲疊加增強，大大改善太赫茲源的發射效率。目前通過大面積光電導天線製作的太赫茲源，其電場強度大約在100KV/cm左右，頻域範圍在0.2 THz到5 THz。
圖1 Tera-SED結構示意圖。(a) 側視圖 (b) 俯視圖
由於受到材料的限制，固體太赫茲發射器的帶寬一般局限於幾個THz的範圍之內。基於相干調控等離子體的太赫茲源能夠覆蓋整個太赫茲窗口，其不足之處在於氣體離子化過程通常需要0.1 mJ量級的高能量飛秒脈衝。雖然得到的太赫茲波形可以通過低至1 μJ的泵浦脈衝能量測得，但仍比廉價的飛秒激光器所能提供的脈衝能量大2-3個數量級。
以上所述的所有的太赫茲發射器只利用了電子的電荷而並沒有利用電子的自旋屬性。近年來，自旋電子學以及飛秒磁學已然成為炙手可熱的科研前沿，也使得利用電子自旋在金屬中產生瞬態電流並輻射太赫茲脈衝成為可能。事實上，最新可科研成果表明，自旋流-電流的轉換為獲得超快光電流提供了嶄新的途徑，所產生的太赫茲能夠覆蓋極寬的光譜範圍，而強度仍然可以比擬現有的商用太赫茲發射器Tera-SED。更為重要的是，該方案所需要的飛秒脈衝能量為nJ量級，可以由簡單的飛秒振蕩器提供。
圖2a 展示了自旋電子太赫茲發射器的基本原理。該發射器包含一個由鐵磁和非鐵磁金屬薄膜組成的雙層結構。其中，鐵磁層面內磁化，沿y軸反平行。入射的飛秒激光脈衝激發金屬中的電子到高於費米能級態，從而改變了它們的能帶速度和散射率。由於鐵磁和非鐵磁層具有不同的輸運性質，因此會產生沿z軸的凈自旋流。此外，因為鐵磁金屬（例如Fe, Co和Ni）中自旋向上的電子的數密度、能帶速度和壽命之積顯著大於自旋向下電子之積，所以Z軸的自旋流顯示出強烈的自旋極化屬性。
圖2 金屬自旋電子太赫茲發射器。a，原理示意圖；b，典型的太赫茲光電信號，內圖為信號振幅與泵浦功率的關係；c，太赫茲信號頻譜和瞬態太赫茲電場。
一旦自旋流進入非鐵磁層內，因為選用的金屬材料具有很強的自旋軌道耦合作用，使得 自旋向上和向下的電子沿相反的方向偏轉，偏轉的平均角度為 γ。所謂自旋軌道耦合，就 是粒子的自旋與軌道角動量的相互作用使得自旋方向和軌道角動量的方向產生關聯。這其實 就是所謂的逆自旋霍爾效應(ISHE)，在 ISHE 中，自旋相反的電子由於自旋軌道耦合，向垂 直於自旋流js的方向偏轉。js的方向、電子自旋的方向σ和偏轉方向滿足右手定則。自旋電子 的定向移動可以產生電荷流，這些電荷在薄膜一端積累，就形成了一個垂直於自旋流js和其 自旋極化矢量σ的電場EISHE。由縱向的自旋流轉換而成的橫向超快電流會對外輻射，所產生 的電磁波在太赫茲波段，從而可以做為太赫茲輻射源。
2016 年，Kampfrath (T. Seifert, A. Kronenberg et al. 2016) 等人從Co20Fe60B20/Ta 和 Co20Fe60B20/Ir 的雙層結構做起，詳細研究了此類自旋電子太赫茲源的特性。他們發現產 生的太赫茲輻射呈線性極化，電場方向與樣品磁化方向垂直，與泵浦光偏振方向無關，信號 強度隨泵浦光增大而線性增強。
將時域信號做傅里葉變換便可得到頻譜信號。典型的頻譜如圖 2c 所示。它覆蓋了從~1 至 18THz 較寬的帶寬。通過從時域信號中求探測器的響應函數的逆卷積，可以得到太赫茲電 場強度。值得一提的是，電場頻譜相當平滑，同時在最大振幅的 10％處展寬從 1到將近 30 THz，並且沒有間斷。此外，瞬態場的譜相位平滑，反映了太赫茲脈衝是變換極限（Transform Limited）脈衝。
雖然帶寬相當寬，但是Co20Fe60B20產生的太赫茲峰值信號要比標準的 Tera-SED 發射器 小約一半。Kampfrath 課題組首先從不同的非鐵磁材料開始優化。圖 3 展示了在Co20Fe60B20/NM結構中使用不同非鐵磁材料所產生的太赫茲場強的均方根值。可以看出太赫茲場的振幅和極性與所選的非鐵磁材料有很大關係，例如，Pt 比 Ta 或 Ir 強一個量級。 有趣的是，W 作為非鐵磁層時，強度與 Pd 或 Pt 相當，但是符號相反。這可能與 W 的 d 層電 子半滿而 Pt 的 d 層電子幾乎全滿有關。此外，太赫茲振幅關於非鐵磁材料的趨勢與計算得 到的自旋霍爾電導率半定量符合得很好。
圖 3 非鐵磁材料的影響。紅色為Co20Fe60B20(3nm)/NM(3nm)太赫茲信號振幅（均方根）， 藍色為第一性原理計算的自旋霍爾電導率
與非鐵磁材料相反，當鐵磁材料Co20Fe60B20被替換成 Fe, CO, Fe-Co 合金或Ni81Fe19時， 太赫茲振幅變化相對很小。大體上，選用不同的鐵磁和非鐵磁材料組成雙層結構時，Co20Fe60B20/Pt表現最好。
他們還進一步研究了樣品整體厚度對信號振幅的影響。實驗表明，當厚度較小時，隨著 厚度的減小，振幅迅速下降；而當厚度較大時，隨著厚度的增大，振幅逐漸減小；峰值出現 在 4nm 處。
在確定出最好的雙層發射器之後，該小組還研究了三層發射器的特性。從圖 2a 可以看 出，只有向前的那一半自旋流到達非鐵磁層並轉換成電流。為了利用向後的另一半的電子， 他們在鐵磁層的左邊引入了另一層非鐵磁層，製作了W/Co40Fe40B20/Pt的三層結構。由於 W 和 Pt 的自旋霍爾角反號，W 和 Pt 層的自旋霍爾電流
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