布朗大學Angew製備均相高光電轉化率理想光學帶隙的X1-X混合組分的鈣鈦礦型薄膜材料太陽能電池

【引言】

人類對於低成本、高光電轉化效率的光伏器件的探索從未止步。過去十年,有機無機雜化三鹵化物化鈣鈦礦薄膜太陽能電池光電轉化效率突破20%，被譽為「光伏領域的新希望」。目前，在被廣泛研究的有機無機雜化鈣鈦礦材料中，FAPbI3具有最窄的光學帶隙，為1.48 eV,仍然大於理想的單結太陽能電池的理論值1.30eV。為進一步提高鈣鈦礦太陽能電池的光電轉化效率，製備帶隙接近理想值的吸光材料成為當前的研究熱點。通過使用尺寸相似的離子部分替換A、B和X位的離子，形成帶隙可調的鈣鈦礦型合金材料越來越受到學術圈的關注。過去報道的大多數鉛基鈣鈦礦型合金材料，如MAxFA1-xPbI3、CsxMA1-xPbI3、CsxFA1-xPbI3等材料的帶隙均大於理想的理論值。到目前為止，文獻里屈指可數的具有接近1.3eV的鈣鈦礦型材料有MAPbXSn1-XI3、 (MAPbI3)X(FAPbI3)1-X，(FAPbI3)X(MAPbBr3)1-X等，但這些材料由於甲氨（MA+）離子的揮發性等因素而存在潛在的穩定性問題，難以商業化應用。如何製備帶隙接近理想的理的論值、穩定高的鈣鈦礦型吸光材料，仍然是困擾光伏材料研究者的難題。

【成果簡介】

2017年7月25日，Angew刊登了題為「Homogenous Alloys of Formamidinium Lead Triiodide and Cesium Tin Triiodide for Efficient Ideal‐Bandgap Perovskite Solar Cells」（DOI: 10.1002/ange.201705965）研究論文，該工作被選為Very Important Paper (VIP)文章。文章的通訊作者為是美國布朗大學的Nitin. P. Padture教授和周圓圓教授以及新加坡南洋理工大學的孫小衛教授。布朗大學訪問學生宗迎夏為文章的第一作者。美國內布拉斯加林肯分校的曾曉成教授課題組提供了理論計算支持。

【本文亮點】

研究者們首次系統的研究了FAPbI3和CsSnI3這兩種較為穩定的鈣鈦礦的合金化行為， 發現並使用高分辨表徵手段確定，這兩種鈣鈦礦材料能夠實現均相合金化而形成穩定的單相的(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X。其中, (FAPbI3)0.7(CsSnI3)0.3組分的帶隙極為接近理想的單結太陽能電池的理論值。研究者們同時組裝了結構為ITO/PEDOT:PSS/Perovskite/(C60/BCP)/Al的太陽能電池器件，短路電流Jsc可高達26.4mA cm-2，光電轉化效率14.6%。EQE光譜測試發現此種混合組成的鈣鈦礦材料較其他鈣鈦礦材料在近紅外區對太陽光的捕捉能力大大增強。這項工作提出的鈣鈦礦組分合金行為的研究新思路，在材料科學和太陽能技術方面均具有一定的引領作用。

【圖文導讀】

圖1.溶液法合成鈣鈦礦單相合金

研究者們通過簡單的溶液法獲得了一系列化學通式為(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X（0

圖2. (FAPbI3)X(CsSnI3)1-x鈣鈦礦合金材料的光學性能表徵

通過tauc plot圖及密度泛函理論計算得出，這種鈣鈦礦合金材料的光學帶隙極其接近理想單結太陽能電池的理論值1.3eV。

圖3.(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X鈣鈦礦合金材料的光電性能表徵

研究者們同時組裝了結構為ITO/PEDOT:PSS/FAPbI3)X(CsSnI3)1-X/(C60/BCP)/Al的電池。電池的短路電流為26.4mAcm-2，均高於其他組分的鈣鈦礦合金材料。電池的開路電壓為0.77V,光電轉化效率效率為14.6%,展現出此材料作為光電轉化材料的卓越性質。

【總結】

這項工作採用簡單的溶液法合成了具有理想單結太陽能電池理想光學帶隙的少鉛鈣鈦礦合金材料，為通過調節組分合成性質卓越的鈣鈦礦型光伏材料開闢了新的途徑。該工作發表在《德國應用化學》雜誌（Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 1-6）。

參考文獻

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