第三級指紋特徵——汗孔的化學可視化

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指紋學在刑偵科學領域中扮演著不可或缺的角色。按精細程度指紋分析分為三級，即PATTERN（level 1）、POINT（level 2）和SHAPE（level 3）。其中指紋的第三級特徵，如單條乳突紋線上汗孔的數量、位置、形貌等，因其永久性、獨特性和複雜性可作為身份識別特徵而受到廣泛關注。特別在有些案件現場中只留下很少的幾條乳突紋線，無法根據一級二級特徵進行識別，汗孔的規律性和個體差異性就可用於認定身份，加速破案進程。近年來，隨著指紋檢測技術的發展，指紋的化學可視化得以實現。檢測指紋中的內源性化合物，如年齡和性別等，能提供個人的生物學信息；檢測外源性物質，如毒品殘留、爆炸物粉末、藥物等，則能將嫌疑人和特定身份、犯罪行動或現場聯繫起來。

飛行時間-二次離子質譜（TOF-SIMS）是一種新型成像質譜，在提供指紋中大量物質的化學信息的同時，能對物質在指紋中的分布進行成像。TOF-SIMS具有亞微米級的空間解析度，可用於指紋的高空間解析度化學成像，特別是三級特徵的成像，已在毒品、毒品類似物、槍械火藥粉末及金屬離子的檢測中發揮重要作用。然而，TOF-SIMS 採用高能一次離子束轟擊樣品表面，導致嚴重碎片化，得到的只能是小分子物質或者是離子碎片，限制了可檢測物質的種類範圍。

最近，清華大學李展平等採用氧化石墨烯增強的TOF-SIMS對指紋進行化學成像（Anal. Chem.,2017,89, 8372?8376），成功檢測到了指紋上殘留的劇毒物烏頭鹼（m/z> 600）和抗生素藥物（m/z> 700）的分子離子信號，同時對其分布進行成像，得到單根乳突條紋上清晰的指紋汗孔圖像。實驗結果表明，在沒有氧化石墨烯存在時進行TOF-SIMS的指紋檢測，較高質量數的分子離子信號極弱，無法得到清晰的分布圖像，僅靠碎片離子難以追溯源頭化合物。而在氧化石墨烯基質上，分子離子信號強度能達到數十倍的提升，從而得到該物質在指紋中的清晰分布圖像。該技術適用於日趨多樣化、複雜化的犯罪活動指認。同時利用其高空間解析度優勢呈現精細指紋特徵，如汗孔的數量、分布、形貌信息，有望應用於快速、精準指紋識別，特別是犯罪現場不完整指紋信息的提取分析中。

Figure 1. Left: Spectra of molecular ion signals in positive ion mode and their 2D SIMS images of fingerprints after contact with antibiotics or aconitine left on a GO layer or Si substrate. Right: SIMS spectra and images of molecular ion signals of antibiotics in fingerprints contaminated by a single or a mixture solution of antibiotics capsules.

這一成果近期發表在Analytical Chemistry上，文章的第一作者是清華大學博士研究生蔡樂斯，共同通訊作者為李展平和張新榮教授。

該論文作者為：Lesi Cai, Meng-Chan Xia, Zhaoying Wang, Ya-Bin Zhao, Zhanping Li, Sichun Zhang, Xinrong Zhang

Chemical Visualization of Sweat Pores in Fingerprints Using GO-Enhanced TOF-SIMS

Anal. Chem.,2017,89, 8372?8376, DOI: 10.1021/acs.analchem.7b01629

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