納米片器件實現OER的動力學監控

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註：文末有研究團隊簡介及本文作者科研思路分析

納米器件相對於傳統的宏觀粉體具有結構可控、測試方案靈活等特點。那麼，能否通過納米器件的設計與測試實現界面反應的本徵監測和分析呢？近日，武漢理工大學的麥立強團隊以納米片器件為技術平台，實時監測了氧氣在析氧反應（OER）界面的吸附行為及其在OER動力學過程中的影響。

OER是很多能源儲存和轉化領域的關鍵環節，例如電催化、再生燃料電池、金屬-空氣電池等。深入研究和認識OER過程可以為能源存儲和轉化器件的結構設計與性能提高提供重要的指導。然而，實現對OER界面行為的本徵監測和分析在傳統的實驗技術上具有挑戰性，這是由於活性位點通常存在於固液界面處，且受到粘結劑、導電劑等添加劑的干擾。

武漢理工大學麥立強團隊以石墨烯負載的Ni/NiO納米顆粒為研究對象，設計和組裝出OER納米片器件，負載結構和石墨烯良好的導電性有效避免了額外的粘結劑、導電劑等添加劑加入。該研究通過原位伏安特性測試實驗對催化過程的界面行為進行實時監測，進一步結合電化學阻抗譜測試和分子動力學計算，揭示了氧氣會吸附在金屬/金屬氧化物催化劑的表面，減少反應界面吸附層氫氧根離子的濃度，導致反應動力學和催化性能下降。通過降低電解液的含氧濃度，他們實現了塔菲爾斜率20%的大幅度下降和相對於可逆氫電極1.344 V的低起始電壓。該研究結果可以為催化系統的設計提供有效的指導。同時，原位伏安特性測試為界面反應的本徵監測提供了新的思路。

圖1. OER器件的形貌及工作原理圖示

圖2. 分子動力學模擬

這一成果近期發表在Nature Communications上，武漢理工大學的麥立強教授和晏夢雨博士以及墨爾本大學的劉哲副教授為該論文的共同通訊作者，第一作者王佩瑤為武漢理工大學的本科生（現為墨爾本大學的在讀博士生）。

該論文作者為：Peiyao Wang, Mengyu Yan, Jiashen Meng, Gengping Jiang, Longbing Qu, Xuelei Pan, Jefferson Zhe Liu, Liqiang Mai

Oxygen evolution reaction dynamics monitored by an individual nanosheet-based electronic circuit

麥立強教授簡介

麥立強，武漢理工大學材料學科首席教授、博士生導師，教育部長江學者特聘教授，國家傑出青年基金獲得者，國家「萬人計劃」領軍人才；2004年獲武漢理工大學博士學位，2006-2007年在中國科學院外籍院士美國喬治亞理工學院王中林教授課題組從事博士後研究，隨後在美國科學院院士哈佛大學Charles M. Lieber教授課題組（2008-2011）、美國科學院院士加州大學伯克利分校楊培東教授課題組（2017）從事高級研究學者研究；長期從事納米能源材料與器件研究，發表SCI論文260餘篇，包括Nature及其子刊10篇、Adv. Mater.11篇、J. Am. Chem. Soc.2篇、Angew. Chem. Int. Ed.2篇、PNAS2篇、Energy Environ. Sci.1篇、Nano Lett.23篇，以第一或通訊作者身份在影響因子10.0以上的期刊發表論文77篇、ESI高被引37篇、ESI 0.1%熱點論文4篇，獲得國家發明專利72項；主持國家重大基礎研究計劃課題、國家國際科技合作專項、國家自然科學基金等30餘項科研項目；現任Adv. Mater.客座編輯，Joule、Adv. Electron. Mater.國際編委，Nano Res.編委。

http://www.x-mol.com/university/faculty/26717

劉哲副教授簡介

劉哲博士，現任澳大利亞墨爾本大學機械工程系副教授；2002年和2006年分別畢業於清華大學力學系和美國西北大學材料科學與工程系，獲得力學和材料科學兩個博士學位；歷任美國再生能源國家實驗室博士後研究員、澳大利亞蒙納什大學講師和高級講師；研究領域為基於第一原理計算和分子模擬的計算材料學；目前主要關注領域為能量儲存納米材料和能量轉換納米驅動材料。劉哲博士在Science、Nature Nanotechnology、Nature Communications、Science Advances、Physical Review Letters、Journal of American Chemical Society、Advanced Materials等國際期刊上發表學術論文80餘篇，兩篇ESI高引論文，部分研究工作被Nature News、Nature Chemistry News & Views、Nature Nanotechnology News & Views、Phys.org等學術期刊和媒體專題報道，曾獲全國優秀百篇博士論文獎、教育部自然科學一等獎（第三完成人）和國家自然科學二等獎（第二完成人）。

晏夢雨博士簡介

晏夢雨，華盛頓大學清潔能源中心博士後，華盛頓研究基金會創新學者。晏夢雨博士於2012年在中國地質大學（武漢）獲工學學士學位，同年進入武漢理工大學，師從麥立強教授從事納米能源材料與器件的研究，於2017年1月獲材料科學與工程博士學位；2016年11月前往美國華盛頓大學材料科學與工程系師從傑出的華人科學家楊繼輝教授從事博士後研究，2017年6月入選華盛頓研究基金會創新學者；迄今以第一作者和通訊作者身份在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Nano Lett.等期刊發表SCI論文14篇，論文引用2000餘次，H因子為27。

科研思路分析

Q：這項研究最初是什麼目的？或者說想法是怎麼產生的？

A：在文獻調研和閱讀中，我們發現目前基於OER的研究主要集中在催化材料的結構設計和成分組成上，對界面處本徵催化反應機制的深入探討及表徵的研究較少，比如在傳統催化性能測試中採用旋轉圓盤電極來排出反應產生的氧氣。那麼，氧氣究竟對催化過程有什麼影響以及通過什麼方式影響著OER的性能呢？於是，我們希望通過以研究氧氣在OER過程中的影響為切入點，結合我們課題組在微納器件方向積累的豐富研究經驗，從理論上對催化材料的界面動態電化學反應進行深入系統的研究，相關工作可以為能源儲存和轉化器件的性能提升與結構設計帶來根本性的指導。

Q：研究過程中遇到哪些挑戰？

A：研究中最大的挑戰在於如何有效地將界面原子的分布情況轉化為可測試的電學信號。在這個過程中，我們團隊在微納儲能器件方面的經驗積累起到了至關重要的作用。此外，該研究屬於交叉學科的研究，其中需要不少半導體物理方面的背景知識，而我們的團隊主要來源於化學和材料專業，因此在物理方面存在知識儲備不足的挑戰，未來希望有相關領域的研究者一起合作將研究推動到更高的層次。

Q：該研究成果可能有哪些重要的應用？哪些領域的企業或研究機構可能從該成果獲得幫助？

A：該研究屬於基礎研究，實現了對催化過程界面處行為的實時監測，並表明氧氣會吸附在金屬/金屬氧化物催化劑的表面，減少反應界面吸附層處氫氧根離子的濃度，導致反應動力學和催化性能下降。通過降低電解液的含氧濃度，我們實現了塔菲爾斜率20%的大幅度下降和相對於可逆氫電極1.344 V的低起始電壓。該研究結果可以為催化系統的設計提供有效的指導。同時，原位伏安特性的測試為界面反應的本徵監測提供了新的思路，將對催化、儲能等相關領域的發展產生推動作用。

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