S空位抑制TiS3納米帶非輻射電子-空穴複合

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低維過渡金屬三硫化物（MX3, M=Ti, Zr, Hf, Nb, Ta; X= S, Se, Te）具有優異的電子和光學性質，近年來引起研究人員的廣泛關注。其中，TiS3易於製備成納米帶，且具有較低的激子結合能、高載流子遷移率、位於近紅外區的直接帶隙和原材料豐富等優點，在光電子器件及光伏領域具有重大的應用前景。

以往的研究報道了TiS3納米帶電子-空穴的複合時間為140 ps，北京師範大學的龍閏教授課題組利用含時密度泛函理論結合非絕熱動力學模擬得到的時間為10ps，比實驗快十幾倍。為了探究實驗和理論計算時間尺度產生巨大差別的物理本源，他們考察了TiS3中常見S空位缺陷對電子結構和動力學的影響。一般情況下，缺陷在半導體禁帶中引入深能級電荷俘獲態，可增強非絕熱電聲耦合強度，加快電子-空穴的複合過程。而在該體系中，S空位並未形成深能級缺陷態，反而增大了帶隙，降低了原子運動的速度，從而降低了電聲耦合強度。與此同時，S空位使彈性電聲散射時間減慢，根據量子芝諾效應可知，長量子退相干可加快電子-空穴複合。但帶隙增加和非絕熱耦合強度減小的影響超過了長退相干時間的影響，延緩了電子-空穴複合的進程。

這一研究成果表明，人們可以通過實驗上控制缺陷種類和濃度來降低電子-空穴的複合過程，優化基於TiS3納米帶這一類材料的光電器件性能。相關工作發表於The Journal of Physical Chemistry Letters，文章的第一作者是北京師範大學的碩士研究生魏雅清。

該論文作者為：Yaqing Wei, Zhaohui Zhou and Run Long

Defects Slow Down Nonradiative Electron–Hole Recombination in TiS3Nanoribbons: A Time-Domain Ab Initio Study

J. Phys. Chem. Lett.,2017,8, 4522, DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b02099

導師介紹

龍閏

http://www.x-mol.com/university/faculty/43006

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