ACS Nano：新型曲面二維材料-基於Au＠MoS2核殼異質結構的等離子體增強光電感測器

【引言】

在過渡金屬硫化物中硫化鉬作為一個近年來備受矚目的半導體在眾多領域中得到了發展，比如電子晶體管，光敏器件，生物成像等。少層硫化鉬因其傳輸特性（高的ON/OFF比）以及直接帶隙等優點被認為是在光電探測器領域中極具潛力的新材料。雖然眾多研究人員對其進行了大量的研究，但是目前取得的成就只能在大電壓以及超小的的照射能量下實現，同時需要犧牲大量的相應和恢復時間。

為解決這一問題，引入等離子體納米結構（Ag，Au）的光捕獲特性 提高光——材料接觸是一種重要的方法。當嵌入到半導體中，這些納米結構通過與入射光耦合在局部表面等離子體共振(LSPR)的頻率上，觸發了電磁場的再分配、定位和增強。通過近場電磁場的增強和納米結構光散射引起的光路徑長度的增加，可以改善周圍材料的光吸收。這種光吸收的放大已經被證明是光感測設備的一個關鍵優勢。此外，入射光可以與嵌入在半導體器件中的貴金屬納米結構的表面等離子體相結合。隨後，等離子體的無輻射衰變產生了所謂的高能「熱電子」。在金屬半導體界面上的「熱電子」進一步注入，導致光電流響應的產生，但是響應率非常低(小於100μA /W)。最近，一種等離子體誘導界面電荷轉移轉換的概念被證明可以通過直接刺激一個電子進入強耦合的半導體受體來使等離子體衰變。這種超快的電子空穴對生成原理可能為光收集和轉換應用提供了一個很有前景的範例。然而，它需要通過一個緊密的界面將金屬納米結構和半導體直接交互作用，但在傳統的化學合成或物理混合異質結器件中很難實現。

【成果簡介】

近日，來自美國西北大學的李淵博士（第一作者），陳新奇教授（通訊作者）和Vinayak P. Dravid教授（通訊作者）等人在ACS Nano上發表文章，題為：Superior Plasmonic Photodetectors Based on Au@MoS2Core?Shell Heterostructures。研究人員採用Au@MoS2異質結用於等離子體增強光電探測器。研究人員探索了他們在不同類型的感光設備上的良好應用。第一類器件涉及到一個大面積的交叉場效應光電晶體管的開發，顯示出了比平面的MoS2晶體管高10倍的光反應率。另一種類型的設備幾何形狀是硅支持的Au@MoS2異質結光電二極體。研究人員展示了其優越的光響應和恢復能力，其光響應率高達22.3A/w，這超出了以前報道過的類似無門的光電探測器的最顯著值。光感測性能的提高可以是多種因素的綜合結果，包括增強的光吸收，創造更多的陷阱狀態，以及可能形成的界面-轉換過渡，從Au和MoS2的密切接觸中受益。

【圖文導讀】

圖1 . Au@MoS2異質結概念和結構

(a) Au核?多層MoS2核結構示意圖；

(b) (a) 中核殼的原子級接觸；

(c)單獨Au@MoS2核殼上DDA-模擬電場分布(插圖);

(d) Au@MoS2異質結中可能的光載流子產生途徑示意圖；

圖2. Au@MoS2異質結整列圖以及其光學性能

(a) 生長在EBL上的Au@MoS2異質結SEM圖；

(b,c) (a)中Au@MoS2異質結圖；

(d) (a)中不同位置的拉曼和光致發光圖譜；

圖3. 原子形貌和界面結構

(a)單獨的Au@MoS2核殼的TEM圖

(b,c) Au和MoS2界面的高分辨TEM/STEM圖

(d) 轉移到多孔碳膜上的TEM區域的Au@MoS2異質結和MoS2底層的SEM圖；

(e) (d)區域的SEM圖；

(f,g) (d)區域的TEM圖；

(h,i)有和沒有Au@MoS2異質結區域的衍射圖樣，相應區域見插圖；

圖4. Au@MoS2異質結場效應光電晶體管

(a) FET器件示意圖；

(b) FET器件光學顯微鏡圖；

(c) 相應傳輸特性；

(d) 不同門電壓的I?V曲線；

(e) 光照下 I?V曲線的變化；

(f) 不同光照能量下的傳輸曲線；

(g) 周期光照下的I?t曲線；

(h?j)能帶圖表明Au@MoS2光電晶體管中可能的電荷產生和傳輸機制；

圖5. Si支撐的Au@MoS2無門光電二極體

(a) 無門器件示意圖

(b) 無門器件光學顯微鏡圖；

(c) 暗態下I?V特徵；

(d) 光照下 I?V曲線的變化；

(e) 在周期光照下不同器件的I?t 曲線；

(f) Si?Au@MoS2器件中光電流和相應於光照能量的關係；

(g) Si?Au@MoS2器件中發現響應和吸收度的協同作用作為光照波長的函數；

(h?j)能帶圖解釋Si?Au@MoS2光電探測器光電流產生機制

【總結】

Au@MoS2異質結構的關鍵優點是Au核心和MoS2的直接的原子級無縫接觸。在研究中，研究人員報告了在兩種等離子體光電探測器上的良好應用，即一個Au@MoS2場效應光電晶體管和一個硅支持的Au@MoS2p-n結光電二極體。研究人員觀察到，與類似的基於平面MoS2探測器相比，這種新型結構的光電探測器的光電流產生了顯著的增強。研究人員將這種改進歸因於高效的光電載波生成路徑的形成，可能是 PHET/PICTT，增加了光吸收和電子空穴對產生效率，並且等離子體在Au@MoS2核殼幾何中增加了額外的電荷陷阱。研究人員的研究展示了該類過渡金屬硫化物二維半導體材料未來發展的可能性, (1) 克服了先前在傳統化學合成異質結構過程中不可避免的界面殘留問題；(2) 引入了一個方法來開發光電晶體管使其能夠工作在他們的「ON」狀態,沒有漏極電流限制；(3) 為在未來半導體和等離子體科學的研究和應用中提供了重要的參考。

文獻鏈接：Superior Plasmonic Photodetectors Based on Au@MoS2Core?Shell Heterostructures(ACS Nano. 2017., DOI: 10.1021/acsnano.7b05071)

課題組簡介：

在二維材料領域，課題組的主要貢獻在於對二維過渡金屬硫化物（TMD）生長機理的研究和對曲面二維材料的提出和開發。他們率先提出了曲面二維材料的概念，實現了其在納米顆粒表面的無縫生長，並發現這類曲面材料表現出獨特的光學和電學性質，已將其成功應用於等離子體增強光電感測器中。

本文由材料人新能源學術組Z. Chen供稿，材料牛整理編輯。

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