淺說：高溫超導體的超快光譜學

談起光和凝聚態物質的相互作用，不得不提一下當下的前沿研究方向之一：超快激光脈衝與高溫超導體的相互作用。近期中科院物理研究所的趙繼民研究員寫了一篇評述文章「高溫超導體的超快光譜學」[1]系統地介紹了這個研究方向，這裡淺說一二。

高溫超導至今仍然是物理學的一個未解之謎，一如既往地吸引著人們的好奇心，也有人把它比喻成凝聚態物理學皇冠上的明珠。說起來，電子學的飛速發展已經給人類帶來了翻天覆地的變化；激光及光子學的發展也異常迅猛，對人類改善生活做出了數不勝數的貢獻。這是由於人類對電子（典型的費米子）和光子（典型的玻色子）這兩個單獨領域的認知和調控能力已經達到了一定的成熟階段（或階段性的成熟）。然而，可能同時涉及了費米子和玻色子兩個體系的高溫超導，其複雜性和挑戰性顯然更大，它實實在在地折射出「More is different」的光澤，人們對其認知（發現高溫超導機理）和調控（實現室溫超導）一直沒有完全破解，還沒有達到類似前兩者的相對成熟的階段。電子學與光子學已經給人類帶來了巨大紅利，猶抱琵琶半遮面的高溫超導所具有的潛在「能量」則可能更加龐大。

光學實驗方法可以探測費米型准粒子也可以探測玻色型的集體激發態准粒子。簡單講，光場可以探測和調控高溫超導體里的電子也可以探測和調控其晶格、自旋波等。在光學方法里，超快光譜（可以探測約10-8至10-15秒的過程）是精湛的觀測方法之一也是強有力的調控手段。如果其他探測方法大多是給高溫超導體「拍照」，那麼超快光譜方法則是給它「拍電影」；其他實驗方法大多研究費米面附近（和以下）的基態物性，超快光譜則可以用來研究費米面以上的激發態物性。光能夠在電荷、晶格、自旋、軌道等自由度與超導體全方位地相互作用，這為探測和調控超導提供了可能。目前超快光譜在對晶格相干性的調控、電子-聲子耦合強度的觀測、界面超導體系的探測、激光誘導的超導等新奇量子態方面均形成了一些獨到的特色研究。

關於超快光譜實驗技術可以參考趙繼民研究員曾寫過的簡介[2]：一束光脈衝激發固體材料，另一束經過時間延遲之後進行探測，改變延遲時間，即可獲得時間分辨的超快動力學過程。這種激發-探測方法並不破壞樣品，也沒有電子被打出樣品，樣品在實驗之後完好無損，故稱「pump-probe weak detection」。為了能夠研究超導相變等物理過程，除了弱信號探測，還需要綜合實現低溫強磁場的物理環境。包括高溫超導體在內的量子材料超快光譜學實驗的特點在於其綜合實驗功能和豐富的實驗變型能力。按照科學問題設計專門實驗是超快光譜學的一個非常關鍵的環節，不亞於對超快光譜數據的解讀，例如，超快光譜除了上述弱探測形式還涉及四波混頻、二次諧波產生、和頻產生、空間自相位調製、超快光致發光、磁光克爾、光伏效應、光電流、超快吸收譜等，改變光子能量還包括紫外-可見-近紅外光譜、中紅外光譜、THz超快光譜、深紫外超快光譜、超快X光散射光譜等。

超快光譜方法已被廣泛應用於研究銅基、鐵基以及界面等新穎高溫超導體系，在確認超導相變、獲得超導參數、研究電子-聲子耦合、甄別贗能隙、觀測多自由度有序相、激光誘導產生超導現象等方面獲得了有益的實驗結果。作者將其最典型的研究分為三大類：激發態准粒子的超快動力學、玻色型集體激發態的相干調控、激光誘導的新奇量子態。

當超快光譜遇見最新高溫超導類型——界面超導體——的時候，實驗遇到前所未有的困難：需要探測單原子層的信號，並獲得其超導相變信息及其它實驗方法較難探測的關鍵的物理特性。圖1展示了單層FeSe/SrTiO3的准粒子超快動力學的研究結果[3]。大致在0~5 ps範圍的快過程主要反映電子-聲子耦合，大致在0~50 ps範圍的慢過程主要反映受聲子-聲子散射影響的激發態准粒子複合為庫伯對的弛豫過程。樣品在68 K附近發生了超導相變。實驗觀測電-聲耦合強度λ，是體材料的3倍。

圖1 超導樣品2FeTe/1FeSe/SrTiO3的超快動力學過程隨溫度的演化。（a）歸一化的光致反射率變化；（b）反射率變化對時間和溫度的依賴關係

在高溫超導體中的相干態聲子[3]、電荷密度波CDW、光摻雜、激光誘導的瞬態超導現象[4]方面，超快光譜也發揮了不可替代的作用，詳見[1]。超快光譜具有多種探測手段（包括延拓實驗手段），除了應用最廣泛的可見光及近紅外超快光譜外，還包括THz泵浦-探測、共振非彈性X光散射、超快ARPES、超快TEM、時間分辨紅外SNOM、時間分辨fs-STM等等。從遠景來看，超快光譜方法已經被應用於銅基、鐵基、界面超導體等高溫超導體系，完成了初步探索的階段，其作為一個綜合而豐富的實驗手段，是高溫超導機理研究乃至激光量子調控超導的一個重要的強有力實驗手段。它將繼續（以可預見的方式）發展達到一個新的階段，並且有望（以不可預見的方式）給高溫超導研究帶來突破、進而對凝聚態物理研究（諸如演生現象、非單粒子圖像的物理、固體的激光量子調控等）產生深刻的影響。現在看，這一方向正當其時，大有可為。

參考文獻

1 吳穹, 田義超, 吳艷玲, 等. 高溫超導體的超快光譜學. 科學通報, 2017, 62: 3995-4009

2 趙繼民. 超快光譜技術及其在凝聚態物理研究中的應用. 物理, 2011, 40: 184-193

3 Tian Y C, Zhang W H, Li F S, et al. Ultrafast dynamics evidence of high temperature superconductivity in single unit cell FeSe on SrTiO3. Phys Rev Lett, 2016, 116: 107001

4 Fausti D, Tobey R I, Dean N, et al. Light-induced superconductivity in a stripe-ordered cuprate. Science, 2011, 331: 189-191

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