大連化物所模擬自然光合作用體系光電分解水制氫研究獲進展

近日，由中國科學院院士，中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室、太陽能研究部研究員李燦指導的博士生葉盛等人，在模擬自然光合作用構建高效的人工光合體系的研究中取得新進展。科研人員基於仿生的概念，將部分氧化的石墨烯和空穴儲存層相結合，大幅度提高了光生電荷分離效率，從而實現了高效的光電催化分解水制氫，相關研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》上（J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.7b10662），並被邀請作為當期封面文章。

該研究團隊通過模擬光系統II中關鍵組分的重要功能，採用BiVO4半導體作為捕光材料，以及可抑制BiVO4光腐蝕的鎳鐵層狀雙氫氧化物（NiFeLDH）作為空穴儲存層（Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 7295; Energy Environ. Sci., 2016, 9, 1327）。同時以分子Co立方烷作為水氧化催化劑，用於模擬自然光合作用中的Mn4CaO5放氧中心。研究人員發現，部分氧化的石墨烯（pGO）可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，展示出類似於自然光系統II中酪氨酸（Tyr）的功能。研究結果顯示，該仿生體系在光電催化分解水反應中具有高效性和高穩定性，且水氧化反應的起始電位為0.17V，接近熱力學理論值，為目前文獻報道的最低值。此外，該體系在1.23V（VS.RHE）偏壓下的光電流高達4.45mA·cm-2，太陽能到氫能的轉化率（STH）大於2.0%。該工作是繼該研究組將半導體與分子催化劑耦合體系用於光催化的相關研究後（J. Catal., 2016, 338, 168; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 10726），在光電催化分解水應用方面取得的新進展。

以上工作得到了科技部973項目、國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項和教育部能源材料化學協同創新中心(iChEM)的資助。

《美國化學會志》

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