近30年來首次直接觀測！華東師大科學家團隊為原子核多光子能量存儲提供新途徑

近日，國際著名學術期刊《美國國家科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）在線刊登了華東師大精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健課題組與上海交通大學何峰教授合作的最新的研究論文「High-order above-threshold dissociation of molecules」，介紹了研究團隊在分子超快行為精密測量與控制方面取得的重要進展，近30年來首次直接觀測到分子內電子-核關聯量子波包吸收多光子能量的量子化效應，為原子核多光子能量存儲提供新途徑。

超快激光技術為在原子分子微觀層面，以超高時間和空間解析度揭示光與物質相互作用提供了先進的技術手段。當光場峰值強度達到1013到1015W/cm2的脈衝激光與原子或分子體系相互作用時，由於激光場強度與原子核附近的庫侖電場強度相當、甚至更高，電子以及原子核會在激光場的驅動下劇烈運動。

1979年，Agostini等人在氙原子的多光子電離過程中首次觀測到具有光子能量間隔的閾上電離光電子能譜，即電子可以吸收比電離所需要的更多的光子能量，產生高能電子，同時也揭示了電子波包周期間干涉導致強場隧穿電離的電子吸收光子能量的量子化行為。類似地，分子多光子誘導化學鍵斷裂過程中原子核波包的周期間干涉，將反映出原子核吸收光子能量過程中的量子化行為。

圖一：利用隧穿電子與母核回碰誘導分子高階閾上解離的示意圖，反映了分子內電子-核關聯量子波包的周期間干涉導致強場分子吸收光子能量的量子化

1990年，A. Giusti-Suzor等人理論預言了該量子化行為將表現為分子閾上解離原子核能譜具有光子能量間隔的一系列分立峰結構，為存儲更多的光子能量到原子核提供了新思路。在隨後的近30年里，科學家嘗試通過各種實驗去驗證該物理圖像的正確性，然而一直沒有在實驗上觀測到清晰的高階閾上解離原子核能譜。

圖二：利用電子-核關聯能譜技術實驗上首次觀測到關聯的高階閾上電離光電子能譜和高階閾上解離原子核能譜

針對此，吳健教授的課題組近年來開展了系列的實驗探索，首次實驗觀測到分子多光子吸收過程中電子和原子核對光子能量的關聯共享效應，揭示了分子振動態布居作為電子-核共享多光子能量的物理機制[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)；Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]。超快光場作用於分子體系時，每個光周期的峰值光場附近都會發生電子波包的量子隧穿，同時產生關聯的原子核量子波包，而不同周期產生的電子-核關聯量子波包將發生周期間干涉，表現為分子吸收光子能量的量子化效應。

在此基礎上，吳健教授課題組提出利用隧穿電離電子與母核回碰誘導分子解離方案（圖一）重新實驗探索氫分子高階閾上解離行為，通過電子-離子符合測量獲取電子和原子核的關聯能譜（圖二），觀測到關聯的高階閾上電離光電子能譜和高階閾上解離原子核能譜。對於同核雙原子分子，正負電荷中心重合，不具有固有偶極矩，因此，原子核不能直接從光場中吸收光子能量。但是，在特定時刻隧穿電離的電子在激光場作用下會回到母核附近發生非彈性散射。在這過程中，電子首先在激光場中吸收大量的光子能量，在與原子核發生重散射的時候，再將大部分吸收的光子能量傳遞給原子核，產生高能離子，即高階閾上解離原子核能譜。

這項研究工作是近30年來首次實驗觀測到分子高階閾上解離原子核能譜，為激光場製備高能離子開闢了新途徑，同時，發展的電子-原子核的關聯能譜技術為探索分子內電子-核的關聯效應，以及分子結構和軌道成像等提供了新方法。

吳健與本文的第一作者陸培芬博士（右三）及課題組成員

該項工作中，華東師範大學為第一完成單位，陸培芬博士為本文的第一作者，我校吳健教授與上海交通大學何峰教授為共同通訊作者。吳健教授課題組長期專註於時-頻精密操控激光場作用下分子超快行為的精密測量與控制的研究，陸培芬博士為該課題組的研究骨幹，為我校精密光譜科學與技術國家重點實驗室2015年引進的晨暉學者。

來源 | 精密光譜科學與技術國家重點實驗室

文 | 陸培芬

圖 | 呂安琪

編輯｜吳冬妮

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