大連化學物理研究所劉生忠研究員團隊 Adv.Mater：高性能二維鈣鈦礦太陽電池的相變控制

【引言】

二維(2D) Ruddlesden-Popper (RP)型雜化鈣鈦礦半導體，因為其優異的穩定性和光電性能，已經在科研領域吸引了極大的關注。然而，二維鈣鈦礦複雜的結晶動力學方面的研究仍存在空白。

【成果簡介】

近日，大連化學物理研究所博士研究生張旭同學在潔凈能源國家實驗室太陽能研究部薄膜太陽能電池研究組（DNL1606）劉生忠研究員和陝西師範大學趙奎教授指導下，繼2017年在能源研究頂級期刊Energy & Environmental. Science上報道了低維鈣鈦礦電池最高效率之後，又在二維鈣鈦礦結晶動力學研究上取得新進展，相關研究成果發表在Advanced Materials上(DOI: 10.1002/adma.201707166)。

該研究利用高能同步輻射技術，實時追蹤二維鈣鈦礦前驅體溶液反應形成固態薄膜的相轉變行為，研究了基底溫度和溶劑性質如何影響二維鈣鈦礦結晶動力學以及薄膜相純度、量子阱排列取向和光伏性能。

上述研究工作分別得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中央高校基金、教育部「111引智計劃」、「千人計劃」項目的資助以及康奈爾大學高能同步輻射光源的幫助。

圖一：二維鈣鈦礦太陽電池的電學性能

(a). 一步法旋塗(BA)2(MA)3Pb4I13前驅體溶液和電池結構以及薄膜晶體結構示意圖

(b). 對比不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13太陽電池的J-V曲線圖

(c). 最佳性能器件的EQE和積分電流曲線

(d). 2D (BA)2(MA)3Pb4I13太陽電池的正反掃J-V曲線

表一：二維鈣鈦礦太陽電池的基本參數

圖二：二維鈣鈦礦結晶動力學研究

(a-c). 原位GIWAXS測試分析不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜的相變過程

(d-f). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜形成的動力學模型

圖三：二維鈣鈦礦薄膜的結晶性質

(a-f). GIWAXS測試分析不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜的結晶性質

(g). 平行取向（左）和垂直取向（右）的TiO2/(BA)2(MA)3Pb4I13界面

圖四：二維鈣鈦礦薄膜的形貌特性

(a). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜的掃描電鏡截面照片

(b). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜的掃描電鏡平面照片

(c). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜的原子力顯微鏡照片

圖五：二維鈣鈦礦薄膜的光學性能

(a). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜紫外可見吸收和光學帶隙譜圖

(b). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜穩態熒光譜圖

(c). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜光學帶隙和熒光線寬的變化譜圖

(d). 不同2D (BA)2(MA)3Pb4I13薄膜熒光壽命譜圖

【小結】

研究表明，當前驅體-溶劑中間態形成時，鈣鈦礦的成核能壘增加，導致二維鈣鈦礦相純度和晶體取向有序性降低。研究進一步表明基底誘導二維鈣鈦礦成核生長是高質量鈣鈦礦薄膜的關鍵。通過基底誘導結晶，可以抑制前驅體-溶劑中間態的形成，從而實現高質量二維鈣鈦礦晶體的生長：二維量子阱採取熱力學更穩定的垂直取向；晶體相純度最高。基於高質量鈣鈦礦薄膜，太陽電池的光電轉化效率大幅提升。該研究結果對製備高質量低維鈣鈦礦薄膜以及高性能光電器件提供了理論根據，將有助於推動鈣鈦礦太陽電池進一步走向商業應用。

文獻鏈接：Phase Transition Control for High Performance Ruddlesden–Popper Perovskite Solar Cells(Adv. Mater. 2018, 1707166. DOI: 10.1002/adma.201707166)

【團隊介紹】

大連化物所劉生忠研究員和陝西師範大學趙奎教授領導的團隊最近在鈣鈦礦器件方面取得了系列國際領先研究成果，包括：2017年製備出世界最高效率13.7%的二維鈣鈦礦電池（Energy Environ. Sci.,2017, 10, 2095）; 2018年採取晶界鈍化法製備穩定高效鈣鈦礦太陽電池（Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201706576）; 2018年通過實時追蹤技術研究三維鈣鈦礦中間態的形成(ACS Energy Lett., 2018, DOI: 10.1021/acsenergylett.8b00428)；2018年利用刮塗技術製備高效鈣鈦礦太陽電池（Joule, 2018, In press）。這些成果都達到了同類研究的國際先進水平。

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