AEM：全固態電池中硫化物電解質的設計思路與溶液處理工藝

【引言】

發展高能量密度、長循環壽命、安全性高的的儲能技術具有重大的社會與經濟效益。相比於採用有機電解液的傳統鋰離子電池，無機固體電解質材料具有機械強度高，不含易燃成分，安全性能好，能量密度高等特點。其中，硫化物固體電解質因為具有較高的離子電導率與良好的柔性等優點，是全固態電池中極具前景的電解質材料。然而，全固態電池產業化的過程仍然面臨諸多問題，例如固態電解質在室溫條件下離子電導率不高，固態電解質與正負極之間界面阻抗較大，電解質材料電化學穩定性不好。因此，設計開發具有高室溫離子電導率，化學穩定性好的固態硫化物電解質，實現電解質材料與正負極界面的優化與控制，是提升全固態電池性能的關鍵。

【成果簡介】

韓國漢陽大學Yoon SeokJung 教授（通訊作者）與美國馬里蘭大學莫一非教授（通訊作者）等研究人員的進展報告「 Design Strategies, Practical Considerations, and New Solution Processes of Sulfide Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries」發表在Advanced Energy Materials（影響因子：16.72）。這篇文章闡述了使用先進實驗與理論計算相結合的手段，研究固態鋰硫電解質中鋰離子輸運機理，電化學穩定性及正負極材料的界面穩定性的最新進展,並以此為基礎，提出設計具有高室溫電導率，優異穩定性的固態電解質的相關策略。此外，為了解決全固態電池實際應用中因粉末狀固體電解質與電極活性材料接觸不活躍，而導致界面阻抗較大等現實挑戰。這篇文章報告了使用溶液處理法製備固態電解質與電極材料，實現電解質與正負極界面優化與控制的前沿動態。相比於傳統干混工藝製備全固態電池，這種新興的溶液處理方法，可以大幅度提升固態電解質與電極活性材料的有效接觸面積，降低界面阻抗，使全固態鋰離子電池的容量、循環與倍率性能都得到很大提升。這項新興工藝的成熟，將加快固態鋰電池商用化的進程。這篇文章也介紹了新一代鈉離子電池中鈉硫電解質材料的研究進展與設計思路，指出溶液處理法是提升全固態鈉離子電池性能的發展方向。該進展報告的共同第一作者是 Kern Ho Park博士與馬里蘭大學在讀博士生柏強。

圖1. 構建四元相圖設計具有高室溫電導率的固態鋰硫電解質。

圖2. 使用理論計算方法理解並提升固態電解質材料的倍率與穩定性能。(a) 鋰離子在陰離子組成的體心立方與面心立方晶胞中的擴散機制與擴散勢壘。(b) 離子協同擴散對於擴散勢壘影響的示意圖。(c) 常見固態鋰電池材料的電化學穩定性範圍。(d) 不同鋰化學勢下，LGPS的穩定分解產物。

圖3. 新興溶液處理法製備固態電解質顆粒與傳統機械研磨、液相製備法的對比示意圖。

圖4. (a) 使用溶液處理法製備大規模全固態鋰電池的示意圖，以及相關表徵(b) 與電池性能測試結果(c-d)。

Kern HoPark, Qiang Bai, Dong Hyeon Kim, Dae Yang Oh, Yizhou Zhu,Yifei Mo, Yoon Seok Jung, Design Strategies, Practical Considerations, and New Solution Processes of Sulfide Solid Electrolytes for All-Solid-State-Batteries, Advanced Energy Materials, 2018,1800035, DOI: 10.1002/aenm.201800035.

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