室內環境中的氣溶膠顆粒對三手煙的吸收研究

最新 05-21

本文摘自Peter F. DeCarlo, Anita M. Avery, Michael S. Waring Thirdhand smoke uptake to aerosol particles in theindoor environment; Science Advance; Vol. 4, no. 5,eaap8368;DOI: 10.1126/sciadv.aap8368;

摘要

在室內教室中進行的氣溶膠成分測量表明，室內顆粒物吸收了三手煙（THS），這是THS在室內對人體的一種新的暴露途徑。利用質譜數據和因子分析，有機氣溶膠所含的氮元素含量減少，且其主要存在於室內環境中，並占室內亞微米氣溶膠29％（質量分數）。我們將這一作用過程確定為THS的組分從自身內表面交換到氣相，然後附著到氣溶膠相。THS蒸氣分配到氣溶膠中需進行水相反應吸收還原性氮（RdNS），從而導致了室內THS濃度的季節性差異。受控實驗表明，使香煙煙霧在Pyrex容器中停留一周，THS對室外來源的氣溶膠和質譜特徵的分配行為與其室內行為類似。這項研究報告了一種新的、有很大可能性的THS暴露途徑，即將表面揮發性有機化合物分配到氣溶膠相中，而後在機械通風的建築物中擴散。

介紹

吸煙和接觸二手煙（SHS）對健康的負面影響是眾所周知的。許多公共場所都對吸煙有限制，包括距門口的距離、禁煙建築、和一些大學校園內的全面禁煙。這些吸煙限制有助於限制非吸煙人群接觸SHS。三手煙（THS）是吸附在室內表面和衣物上的煙霧殘留物，而關於三手煙的暴露途徑仍然研究最少，但各界對THS的關注在日益增加。THS作為一種間接和被動的暴露途徑已被證明對小鼠的生長和免疫有不利影響。THS殘留物與氧化劑如亞硝酸（HONO）的表面反應可產生已知的致癌化合物。公認的THS暴露途徑包括皮膚以及衣物暴露於香煙煙霧、半揮發性組分的揮發、此間的吸入過程以及暴露於再懸浮顆粒。然而，尚未有人提出由THS蒸氣的揮發和隨後被氣溶膠相吸收而引起的THS暴露機制。在此，我們確定了一種新的暴露途徑，用於減少含氮THS物質，包括從室內表面到氣相的半揮發性分配，以及隨後通過酸鹼化學反應使蒸汽吸收到含水氣溶膠相中。利用機械通風建築中的無煙教室和空閑教室進行室內和室外氣溶膠成分的測量，以闡明氣溶膠吸收的機理，並將其確定為非吸煙人群THS的重要顆粒物來源和暴露途徑。儘管在顆粒相中觀察到的機械理解和THS濃度是針對單個位置的，但化學機理和行為與位置無關，並且當存在THS殘留物和水性氣溶膠時，預計會得到類似的觀測結果。對存放香煙煙霧的對照實驗室研究能夠重現觀測結果，表明這些結果不限於測量位置。

圖1.氣溶膠化學成分和I / O比率。（A和B）所有報告的化學組分的氣溶膠質譜儀（AMS）物質平均貢獻（A）和小時I / O比率直方圖（B）。值小於1表示室外到室內運輸損失，室內來源弱或缺失，而大於1的值表示室內環境來源。硫酸鹽是從室外到室內運輸非揮發性微粒損失的代表。HOA，碳氫化合物有機氣溶膠；OOA，氧化有機氣溶膠；COA，烹飪有機氣溶膠。

結果

室內外氣溶膠成分

氣溶膠質譜法廣泛用於氣溶膠成分的室外測量。然而，其在室內環境中的應用是有限的。在此，我們採用室外和室內的交替測量（切換頻率為4分鐘）來比較機械通風的大學教室中亞微米氣溶膠的化學成分與室外環境的化學成分。結果表明，室內氣溶膠主要來源於室外。本文採用有機氣溶膠質譜數據的因子確定了四種不同的有機氣溶膠類型，其中一種氣溶膠類型主要存在於室內。該室內因子有顯著的質譜信號（19%）來自離子的通式CxHyNz+。根據隨後的實驗室調查，此室內有機氣溶膠組分被確定為由THS組成，其與存放的香煙煙霧的質譜具有相似性。下文將詳細討論這些調查。在無煙的室內教室內測量的THS因子占亞微米氣溶膠總量的29％。圖1A給出了氣溶膠所有測量組分的比較，其中室內氣溶膠中觀察到的THS組分的有所增加。圖1B顯示了測量的每小時的室內/室外（I/O）濃度比。除THS因子以外的所有組分在室內（I/O

THS的來源與化學行為

識別THS在室內環境中可能的來源對了解THS在其他室內環境中的潛在普遍性非常重要。由於建築物的禁止吸煙規定，室內吸煙活動極不可能發生。此外，在不吸煙的教室里進行的氣溶膠成分測量顯示THS氣溶膠成分沒有偶然性增加（即沒有氣溶膠濃度峰值）。然而，進行測量的教室位於發生非法吸煙的室外陽台下方20米處。另一個潛在的來源是教室附近共享辦公空間中存在的幾名吸煙者，該辦公室與教室位於同一個HVAC系統區域。陽台和吸煙者是吸附到內表面的THS物質的可能來源，並且該內表面儲存蒸氣，並使其分配到氣相。無論THS的確切來源是什麼，該氣溶膠組分與尼古丁及其源自環境煙草煙霧（EnvironmentalTobacco Smoke, ETS）的氧化產物的分配行為的觀察結果一致。這裡討論的含氮少的物質（ReducedNitrogen Species, RdNS）是源自ETS的THS化學物種的子集。THS的其他相關RdNS組分包括但不限於3-乙烯基吡啶，2-甲基吡啶，3-甲基吡啶，吡咯，吡啶和肌苷（8,9）。THS組分之間的化學差異將決定不同化學組分的沉積和隨後的再利用，因此，並非所有與THS相關的化學物質都會像本文觀察到的RdNS那樣表現（例如，ETS的多環芳烴組分不具有預期的RdNS的酸鹼活性）。與吸煙活動相關的有機化合物具有不同的蒸氣壓和分配係數（10）。此外，室內表面和有機薄膜的吸附，與室內環境中其他化學物質的反應，室內溫度和相對濕度（RH）以及通風率對室內THS物質的壽命起關鍵作用（11,12）。為了將與其來源聯繫起來，通過因子分析確定的氣溶膠成分被命名為THS因子。

ETS包含多種化合物，其中包括雜環化合物如尼古丁和其他生物鹼等。這些物種含有大量的還原氮，並且以其半揮發性的中性的遊離鹼形式存在（13,14），然而，質子化後在酸性條件下具有強非揮發性。前人研究詳述了主流煙氣中尼古丁的酸鹼和分配化學性質（13）。對THS和室內氣溶膠劃分方面，該模型的應用較容易。假設尼古丁的遊離鹼和質子化形式的活性接近於1，且對於本研究的室內氣溶膠的情況，假設pH值與室外氣溶膠類似。主要原因是空閑的教室除通過房間機械通風引入的室外氣溶膠之外，沒有其他主要氣溶膠來源。儘管硫排放量減少，我們估計室外氣溶膠的pH範圍為0到2（15）。根據Pankow（13）提出的模型，我們計算得出pH=1的水性氣溶膠中，質子化形式與遊離鹼形式的尼古丁比例為107：1；pH=2時，該比例為106:1。當質子化尼古丁與非質子化尼古丁的比例為10:1時，遊離鹼尼古丁對顆粒相的反應性吸收將佔主導地位。因此，室外氣溶膠的酸性特性為任何氣相的尼古丁、尼古丁副產物和參與酸鹼化學的其他生物鹼物質提供了匯。THS因子的質譜特徵與香煙煙霧中常見的RdNS一致（8,9）。然而，THS因子與純尼古丁的質譜相似性較差，表明其化學性質被沉積的ETS改變。因此，THS的化學性質隨時間變化。

THS因子如CH4N+，C2H4N+和C3H8N+的質量/電荷比（m / z）分別為30、42和58。新的ETS已經使用C5H10N+作為推薦的示蹤劑（m / z為84），並且是尼古丁國家標準技術研究所質譜中的主要離子（16）。離子C5H10N+的形成源自尼古丁和相關化合物中的甲基-吡咯烷環。我們研究的THS因子中，與該離子相關的信號減少表明沉積到室內表面後發生ETS二次化學反應，這與實驗室研究一致（4）。

圖2. THS分區的實驗室研究。（A）當過濾器放置在Pyrex容器的入口並且無顆粒通過罐時，AMS測得的有機氣溶膠濃度。（B和C）在煙霧沉積後的第1天和第8天，通過具有沉積煙霧的Pyrex容器採樣的室外有機氣溶膠和室外有機氣溶膠的濃度以及質譜中來自CxHyNz離子的有機氣溶膠的質量分數。（D和E）分別在第1天和第8天與添加的THS相關的質譜。（F）用於比較CxHyNz離子信號的正矩陣分解（PMF）分析的THS質譜。

THS分配與組成的實驗室研究

本文通過實驗將香煙煙霧引入Pyrex容器中，使ETS沉積在容器的壁上。ETS沉積後，通過容器吸入經入口過濾的空氣未顯示出可測量的氣溶膠質量，表明THS物質向氣溶膠中的吸收機制純粹是氣體-顆粒機制，並且不是由於沉積顆粒的再懸浮（見圖2A）。ETS沉積後的一天，未過濾的室外空氣通過容器，並與未通過容器而抽取的室外氣溶膠樣本相比，氣溶膠有機物質增加（見圖2B）。這種增加的原因為，THS物質被分配到氣溶膠上。此外，其化學組成改變，有機氣溶膠中RdNS離子（fCHN）的比例由室外空氣的7％增加到通過容器抽取的室外空氣的20％。圖2D顯示了沉積的後1天，Pyrex容器中來自於沉積ETS的添加到氣溶膠中的THS剩餘物質的質譜。減少室外氣溶膠和通過容器抽取的室外氣溶膠產生的剩餘物質的質譜表明，在容器中停留1天後，從THS分配到室外氣溶膠的過程中觀察到的C5H10N+離子是主要物質。密封容器並進行相同的測量，1周後顯示THS分配到室外氣溶膠的過程仍在發生，儘管1周後在Pyrex容器中對氣溶膠質量的貢獻較小（見圖2C）。與ETS沉積1天後的觀察結果類似，當室外空氣通過容器時，fCHN顯著增加，表明THS物質繼續分配到氣溶膠相。此外，THS相關質譜也發生了化學變化。C5H10N+離子消失，CH4N+，C2H4N+和C3H8N+的離子信號增加，並且它們是有機氣溶膠質譜中測得的還原態氮離子的主要貢獻者（見圖2E）。對於最終質譜，圖2F顯示了THS因子質譜並以之作為比較點。 CxHyNz離子與圖2E中的1周齡的質譜顯示出相似性。CxHyOz離子濃度的差異可能是由於容器（不添加氧化劑）和室內測量的THS因子之間的化學加工差異所致。

如前所述，與沉積後的第一天相比，THS分配到室外的氣溶膠物質明顯更少。這種減少和相應的質譜變化表明，1周時間範圍內，密封容器中沉積的ETS的化學性質改變。參考關於尼古丁各種氧化途徑的文獻，m / z為84（C5H10N+）處吡咯烷環相關離子的信號強度的降低的情況不足為奇。對於OH引起的氧化反應，吡咯烷環具有最有利的氫氣提取反應位點和幾小時的壽命（17）。暴露於室內環境更常見的臭氧（O3）中的尼古丁壽命約為6天，並且反應產物均顯示吡咯烷環化學性質的改變（18）。HONO對尼古丁的表面氧化反應也優先改變吡咯烷環，形成致癌性亞硝胺產物（4）。用OH、HONO和臭氧進行氧化顯示出在相對較短的時間範圍內改變了吡咯烷環的化學性質。因此，可預測與吡咯烷環相關的C5H10N+離子的減少，並且這與我們的實驗和課堂測量的THS因子中該離子的減少一致。

RdNS的酸鹼行為

在酸性條件下，尼古丁及相關的ETS化合物將質子化。尼古丁分子的吡咯烷和吡啶環均為弱鹼基，pKa1值為8.02，吡啶氮的吡咯烷環和pKa2為3.12。提出的臭氧氧化尼古丁表面反應產物包括考丁鹼和肌氨酸與pKa1的反應產物。鉀阿數值分別為8.8和7.81(19)。在中性和酸性pH值下，這些分子也優先被質子化。與尼古丁相似，這些分子不會以質子化的形式參與半揮發性分配，而會以中和的、自由的鹼基形式存在。暴露於ETS的表面將保留質子化的物種，並且它們將持續存在，直到用更強的鹼(如氨)中和為止。這種行為可能解釋了為什麼僅僅基於RdNS的非質子化的波動(8)而其一直被觀察，即使在他們預期的通風壽命以外的實驗空腔內研究。一旦進入自由鹼基狀態，這些分子就可以參與半揮發性平衡分配，並揮發到氣相中達到平衡。實驗表明，暴露在氨中會驅動束縛胺(20)和尼古丁(21, 22)從表面進入氣相，而其它弱鹼基在ETS中也存在類似的行為。最近的研究表明，人類的氨排放量約為每人5.9毫克/小時，為氨進入室內環境提供了一個重要的來源(23)。一旦遊離鹼尼古丁和相關分子進入氣相，它們就可以重新分配到表面或現有的氣溶膠粒子中。對氣溶膠的劃分導致了這些弱鹼基的質子化反應。這種吸收是一種非標準的半揮發性有機化合物(SVOC)的分配機制，這是由於在酸性條件下不可逆的氣溶膠吸收過程，這使得這些化合物集中在水顆粒相中。以前的工作支持這一機制，粒子分配係數比烷烴或具有相似揮發性的多環芳烴高几個數量級。(24)

RdNS分配到水相

另外兩個觀測數據支持水相分配機制，而不是有機相分配機制。傳統的SVOC在氣溶膠相中的分配依賴於氣溶膠中有機物種的濃度(12, 25)。向水相的分配將取決於水相的存在(即粒子已經溶解或吸收水)和所有氣溶膠物種的總濃度。圖3給出了RdNS測量濃度與室內總氣溶膠質量與室內有機氣溶膠總質量減去THS因子的分布關係。總氣溶膠(R=0.81)之間的強相關性以及與剩餘有機氣溶膠的無關性(R=0.05)支持結論:室內THS因子優先分配於水相，而不是室內氣溶膠粒子的有機相。這種相關性還表明，我們不會觀察到THS對氣溶膠超過29%的貢獻，因為THS相關質量的增加伴隨著室內總氣溶膠質量的比例增加。

圖3. THS與室內氣溶膠組分的相關性。黑點顯示THS因子濃度與室內總氣溶膠濃度減去THS因子的散點圖。綠點顯示THS因子濃度與室內有機氣溶膠減去THS因子的散點圖。

水相的存在是這種分配機制的另一個必要條件，因為自由鹼半揮發性RdNS的質子化只會在水介質中發生。對於機械通風建築，暖通空調系統在不同季節的運行會導致室內氣溶膠含水量的不同。在夏季，將不同含水量的暖空氣帶入建築物，與再循環空氣混合，並將供應氣流的溫度調到較冷的溫度(冷卻盤管溫度降低到約12.5°C或55°F)。這一過程導致氣溶膠粒子的液化和大量吸收水。即使隨後房間的相對濕度降低，所有的室內氣溶膠也會保持水相，因為室內相對濕度沒有降低到足以排除水的程度。在相對濕度>90%的暖通空調系統中，含水量占室內氣溶膠體積的66%或以上；當相對濕度為50%時，室內空氣中氣溶膠的含水量佔總體積的20%。這種持續的夏季氣溶膠水的存在使RdNS能夠分配到氣溶膠相。在冬季，溫度梯度改變，冷、乾燥的室外空氣進入與循環空氣混合的暖通空調系統，並被加熱到接近38°C或100°F的溫度。這一過程有效地消除了氣溶膠顆粒，使其乾燥，並導致氣溶膠中的水相消失。在這些條件下，幾乎沒有或根本沒有可供反應性吸收的氣溶膠水，因此，THS係數不會有效地添加到經過暖通空調系統加熱循環的室內氣溶膠中。這與室外的fCHN沒有變化是一致的(見圖S3)，此外我們使用同樣的儀器對類似的冬季測量活動中的有機氣溶膠進行了PMF因子分析，發現在PMF因子分析中並不存在THS因子。由於缺乏在冬季可觀測的RdNS (即使是仍然有積極的吸煙活動，戶外和一般)，這與總室內氣溶膠減去THS因子的相關性支持水相分離機制。。

結合其他科學文獻中實驗者的觀測，我們可對THS化合物與室內氣溶膠的結合分配提出一種理解機制。圖4提出了這種新型THS在室內氣溶膠中的分配機理，以及在共享空間中的潛在暴露途徑。ETS成分可以通過吸煙者或曾接觸過香煙煙霧的人的半揮發性化合物的非氣體進入室內(圖4A)，和(或)通過室內吸煙或透過窗戶或建築物的圍護結構透入煙霧(圖4B)。一旦進入室內環境，ETS的組分，包括RdNS，就會分配到表面，從而成為THS(圖4C)。在表面上，RdNS可以與多種室內氧化劑發生氧化反應(圖4D)。這些沉積的RdNS將在酸性到中性的條件下質子化，並停留在表面直至它們被清潔，通過接觸轉移到另一個表面，或通過與更強的鹼(如氨)反應而去質子(圖4E)。在中性自由鹼基形式下，RdNS和沉積RdNS的反應產物將參與在蒸氣壓下的半揮發性分配，從而緩解為氣相(圖4F)。一旦進入氣相，這些物種就可以重新分配到室內表面，或者進行反應性吸收，進入室內氣溶膠的水相中(圖4G)。如果物種分配到氣溶膠相中，那麼它們就會在中性到酸性條件下質子化，並有效地鎖定在氣溶膠中。然後，建築物的空氣分配系統可以將氣溶膠分散到暖通空調系統中任何位置，從而導致THS化合物不自覺地暴露給其他個體。

圖4.從THS分配到氣溶膠的機理。（A和B）香煙煙霧成分（SHS和THS）從服裝（A）揮發或SHS排放或滲透（B）引入室內環境。（C）一旦進入室內，煙霧蒸氣可以將室內環境中的表面分散並使氣溶膠顆粒沉積。（D至F）化學處理和與室內氧化劑（D）的反應可以改變沉積的化學物質。強鹼如氨可以使沉積物質（E）脫質子，導致半揮發性化合物揮發到氣相（F）。這些物質可以重新分配到表面或經歷反應性吸收到氣溶膠的酸性水相中。（G）一旦進入顆粒階段，這些物質就能通過自然或強制對流的方式通過建築物運輸。

暖通空調系統不僅能使氣溶膠處於潮濕或乾燥狀態，而且還能將空氣輸送到整個建築區域。暖通空調系統在該系統所服務的區域內的多個房間內輸送和分配空氣，這意味著在一個房間內發生的事情會影響到區域內的所有其他房間。因此，位於吸煙區附近的房間或由吸煙者佔用的房間，即使沒有直接共用空間，也可以使同一暖通空調系統服務的其他住戶接觸到THS化合物。氣溶膠可以從單個房間的殘留THS化合物中吸收RdNS，然後通過空氣分配系統分散到共享區域的其他房間，從而無意中分配給建築物中的其他個體。這一機制可能解釋了我們的研究中29%的室內氣溶膠質量在非吸煙教室是由THS化合物組成的。對於不吸煙和避免吸煙的人來說，這是額外的非自願暴露於ETS化合物的途徑。雖然總暴露量將取決於各種因素，包括THS表面濃度、室內氣溶膠組成和濃度、季節、建築通風和其他佔用人吸煙行為，但我們可以根據本研究中觀察到的濃度來估算學生或辦公室工作人員的暴露量。對於一個呼吸率為0.8m3/h (26)的學生來說，在一小時的課程中，平均THS濃度為0.85μg·m-3，每小時暴露量為0.68μg。對於在類似條件下的辦公室工作人員，每天8小時的暴露量為5.44μg。個體在在其他空間對三手煙的暴露，還應注意其他一些考慮因素。住宅建築存在的由暖通空調系統造成的間歇空氣循環，且通常沒有機械通風。此時，如果有人在室內吸煙過，或者在住宅內有吸煙者，THS將與室內氣溶膠類似的融合分配。其他公共場所，例如旅館的吸煙室或有人在裡面吸過煙的計程車，這些地方為不吸煙者提供了更多潛在的接觸途徑。另外，電子香煙有較多的尼古丁液體揮發，在禁煙室內經常使用，也將為非吸煙者提供了另一個接觸途徑和機會，主要原因為RdNS將在電子煙的排出物和殘留物質中占很大的比例。

雖然本文所提供的觀測結果適用於一個單一的地點，但我們預計文中的化學物質氣霧化吸收機制通常會出現在建築環境中。原因如下：我們能夠複製從I/O測量得到的觀測結果，並且第二節所提出的機制中的各個步驟都得到了文獻中其他研究的支持。這些結果共同驗證了氣霧劑分區的各個步驟的普遍性，並表明本文的觀測結果將適用於其他有吸煙史或有吸煙者和水氣霧劑存在的室內空間。

材料和方法

該項目的取樣於2014年8月在費城德雷克塞爾大學進行。氣體和氣溶膠測量由室外和室內進樣口進行，每4分鐘使用定製閥門切換系統（7）交替進行。室外進氣口位於德雷塞爾大學校友工程實驗室的屋頂，靠近HVAC系統的進氣口。從AMS和其他儀器進行採樣的實驗室的整個大廳的教室採樣室內進樣口。不採樣時，每個入口維持一個相等且連續的旁路流量。

教室是一個150立方米的房間，內鋪瓷磚地板，油漆磚牆，放置25套課桌。除了教室外，暖通空調系統還為學生和教師辦公室提供服務，但沒有其他的教室。夏季教室空氣量的空氣交換率為3.9小時-o。由於空氣在區域內的大部分再循環，暖通空調區域與室外空氣的通風發生得更慢。室外空氣的匯率為0.4小時-1。

使用Aerodyne Soot-ParticleAMS（27）進行氣溶膠顆粒化學組成測量，並關閉激光。AMS採用V離子光學模式（28）。AMS數據採用標準分析程序處理單位質量解析度和高解析度數據。使用自定義峰值擬合演算法確定單個離子信號。各有機離子信號的矩陣被用作通過PMF的輸入因素分析（29，30），並包括在合併的室內和室外的數據集。各個有機離子也被分成族（例如，CxHy，CxHyOz，CxHyNz等），並且計算室內和室外環境中每個家庭的相對信號強度。PMF分析確定了一個四因素解決方案，其中三個因素與戶外氣溶膠類型的典型觀測結果一致（31）。經常觀察到的因素包括HOA（與交通有關且與潤滑油化學性質相似），OOA（與大氣中的二次化學有關）和COA（在用餐時間達到峰值並與HOA在化學上不同）（32）。含有大部分還原氮（THS）的獨特室內因子是研究主體的主題。圖4中顯示了四種識別的PMF因子的質譜。S3所測量的所有物種的室內濃度都較低，除THS因子外，如圖1所示。S2平均室內到室外平均濃度（平均I / O）為每小時I比和中值/每個物種O比如下：SO4，0.37（0.37）;NO3，0.47（0.55）;NH4，0.42（0.44）;Org，0.36（0.38）[HOA，0.34（0.37）;COA，0.29（0.29）;OOA，0.19（0.19）]。由PMF確定的有機PMF因子HOA，OOA和COA顯示了室內環境的時間趨勢，這反映了由於通風時間尺度而引起的室外環境變化（7）。時間序列和I / O比率數據如圖2所示。S2，圖1給出了所有化學物種的亞微米室內和室內氣溶膠的平均濃度和I / O比率的直方圖數據。

使用室內平均氣溶膠成分和κ-K?hler理論計算室內氣溶膠的90％（HVAC）和50％（室）RH值的含水量（33），根據ZSR假設氣溶膠成分的體積可加性Zdanovskii，斯托克斯和羅賓遜）。在Gysel 等人的研究之後進行了無機離子配對。（34），有機κ值假定為0.1。

沉積ETS的實驗室實驗

進行實驗室實驗以研究沉積ETS的分配行為並且識別從THS分配到氣溶膠相中的RdNS的化學特徵。直接從燃燒的香煙中抽取煙霧通過2升派熱克斯容器抽出，使煙霧沉積在容器壁上。香煙熄滅後，將高效微粒空氣（HEPA）過濾器放在罐子入口處，並將空氣從罐子中抽出，直到罐子清晰可見。輸入空氣被過濾到低（

氣溶膠質譜分析

使用硫酸鹽歸一化質譜減法來確定從THS分配到氣溶膠相的質譜貢獻值。在通過滅蟻靈容器取樣時，硫酸被認為是一種非揮發性的顆粒流失示蹤劑。這也合理地假設在滅蟻靈容器中沒有硫酸鹽的來源。通過罐後測得的質譜乘以周圍硫酸鹽與通過罐後測得的硫酸鹽濃度之比。然後從該比例質譜中減去環境測量的質譜，以提供在第1天和第8天從THS劃分為室外氣溶膠的近似質譜。這些質譜如圖2（D和E）所示。

本文支撐材料

Supplementary material for this article is available at http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/4/5/eaap8368/DC1

fig. S1.The fraction of CxHyNzion signal for organic aerosol in the indoor and outdoor data as a function of season.

fig. S2.Time series of summer aerosol measurements.

fig. S3. Mass spectra of factors determined from PMF.

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文字：王怡康梁辰吉昱嚴婕石昕平

排版：石昕平

指導老師：王飛飛

華中科技大學建築環境與能源應用工程系出品

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