改良型謝爾賓斯基分形的交叉耦合蝴蝶結納米結構可以有更高的光學探測靈敏度
引言
分形的概念已經被廣泛地應用到微波以及射頻天線的設計上，自相似的結構可以讓它在較小的尺寸器件上擁有更寬的工作頻譜範圍，這對便攜設備來說非常重要。除了在這些長波長範圍的應用，分形也被越來越多地應用到紅外甚至可見光這些波長較短的波段（10um - 400nm）。其應用包括了亞衍射聚焦、透明金屬電極、增強型光伏器件、分子熒光以及表面增強型拉曼光譜儀、寬頻光子俘獲和多模態寬頻共振等。在分形結構之中，謝爾賓斯基分形結構由波蘭數學家謝爾賓斯基在1915年提出來，有大小不一而又有序排列的三角形組成。這種三角形的結構尤其適合與蝴蝶結型納米結構相結合，從而帶來諸多優點，譬如更強的偶極子共振對比，光學磁性以及非共振分子振動探測等。
成果簡介
近日，新加坡國立大學李正國教授帶領的團隊撰寫題為A modified abstraction of Sierpiński fractals towards enhanced sensitivity of a cross-coupled bow-tie nanostructure的研究文章，發表在IOP頂級期刊Nano Futures上。該文提出了一種與蝴蝶結納米結構相結合的改良型謝爾賓斯基分形結構，從而可以在紅外波段擁有更高的分子探測靈敏度。
圖文導讀
圖1. 改良型謝爾賓斯基分形結構的生成過程以及其在光學探測上的應用
（a）沒有包含任何分形結構的三角形。
（b）（c）一階和二階改良型謝爾賓斯基分形結構。箭頭表示了改進型分形結構中的奇點。
（d）（e）傳統分裂環結構，以及其等效的LC電路模型。
（f）（g）電流可以在奇點處傳導，而隨著結構的複雜，更多的模式出現了。
（h）在蝴蝶結尖端處，縱向和橫向之間的模式也會叉耦合。
（i）（j）一階和二階改良型謝爾賓斯基分形結構的布局，f和s分別表示傳導路徑和分裂間隙的寬度，羅馬數字則表示分形圖案的自對稱發散結構。
（k）（l）一階（M1）和二階（M2）器件的3D示意圖。
間隙尺寸g和頂角α分別固定在100nm和60度。厚度氧化層tox和金圖案分別固定在1μm和35nm。周期間距P則是2.77微米。
圖2. 改良型謝爾賓斯基分形結構的掃描電子顯微鏡（SEM）照片
（a）改良型謝爾賓斯基分形結構的高密度陣列的FESEM圖像。
（b）（c）（d）（e）放大視圖以及偽色彩視圖。
圖3. 改良型謝爾賓斯基分形結構的反射率
（a）（b）實驗以及模擬中M1器件的歸一化反射率對比，其中f和s分別為70 nm，100納米。
（c）（d）實驗以及模擬中M1器件的歸一化反射率對比。
（e）三種蝴蝶結形態的歸一化反射率實驗結果對比，結構與外邊緣之間最小間距保持為70納米。
（f）M2器件中的互相耦合。綠色虛線來自蝴蝶結三角形框架在非偏振光下的諧振。
圖4. 改良型謝爾賓斯基分形結構在共振時的場強分布
（a）無分形常規結構的偶極共振的場強分布。
（b）M1器件在D1"處（偶極）諧振時的場強分布。
（c）M1器件在D2"處（磁場諧振）諧振時的場強分布。
（d）M2器件在D1""處（磁場諧振）諧振時的場強分布。
（e）M2器件在D2""處（偶極）諧振時的場強分布。
（f）M2器件在D3""處（磁場諧振）諧振時的場強分布。
圖5. 標定「熱點」處的電場強度隨波長的變化
（a）傳統的蝴蝶結結構。
（b）M1結構。
（c）M2結構。
入射光的偏振方向沿水平方向。
圖6. 尺寸變化對改良型謝爾賓斯基分形結構反射譜線的影響
（a）（b）傳導路徑寬度f和分裂間隙寬度s對M2器件的影響。
（c）（d）傳導路徑寬度f和分裂間隙寬度s對M1器件的影響。
圖7.改良型謝爾賓斯基分形結構諧振時的電荷密度分布
（a）常規蝴蝶結中的偶極共振。
（b）（c）M1器件的D1"和D2"共振。
（d）M2器件的D1""，D2""和D3""共振。
圖8.改良型謝爾賓斯基分形結構的原子力顯微鏡圖像以及不同結構共振模式與PMMA分子振動的耦合
（a）（b）原子力顯微鏡下M2器件高度輪廓和相點陣圖案。
（c）-（i）通過鍍一層PMMA薄膜來研究不同幾何結構的共振模式與PMMA薄層的耦合。在鍍了PMMA之後，結構的諧振頻波長發生偏移，並與PMMA自身的分子振動耦合起來。
圖9.改良型謝爾賓斯基分形結構在非諧振狀態下與絲綢分子振動的耦合
（a）研究器件在非諧振狀態與絲綢耦合的裝置示意圖。
（b）M2模式中的非諧振波段。
（c）-（d）在不同溫度下器件的反射光譜。
雖然之前的研究表明絲綢的振動強度會隨溫度有明顯變化，但在此實驗中並未觀察到顯著不同，故而說明此現象主要源於分形結構的場強增強效應。虛線的綠色矩形表示絲綢折射率的洛倫茲扭結，不在本文做進一步討論。
圖10.改良型謝爾賓斯基分形結構對超薄PMMA薄膜的探測
（a）M1器件上覆蓋有單分子層（紅線）和5納米厚度PMMA（黑線）的模擬結構。
（b）M1器件所得的反射率變化的二階導數。
（c）M2器件上覆蓋有單分子層（紅線）和5納米厚度PMMA（黑線）的模擬結構。
（d）M2器件所得的反射率變化的二階導數。
藍色的虛線矩形意味著共振區域，因此對PMMA的檢測是在非諧振狀態下進行的。綠色的虛線矩形對應于振動特徵的二階導數的變化光譜。
圖11.通過原子力顯微鏡相點陣圖研究M1型器件隨時間的變化
（a）（e）（i）樣品分別放置0天，3天，7天後10μm×10μm掃描區域的相點陣圖。
（b）（f）（j）樣品分別放置0天，3天，7天後10μm×10μm掃描區域的相位直方統計圖。
（c）（g）（k）樣品分別放置0天，3天，7天後5μm×5μm掃描區域的相點陣圖。
（d）（h）（l）樣品分別放置0天，3天，7天後5μm×5μm掃描區域的相位直方統計圖。
粉紅色區域表示在不同狀態下PMMA的存在。
圖12.通過原子力顯微鏡相點陣圖研究M2型器件隨時間的變化
（a）（e）（i）樣品分別放置0天，3天，7天後10μm×10μm掃描區域的相點陣圖。
（b）（f）（j）樣品分別放置0天，3天，7天後10μm×10μm掃描區域的相位直方統計圖。
（c）（g）（k）樣品分別放置0天，3天，7天後5μm×5μm掃描區域的相點陣圖。
（d）（h）（l）樣品分別放置0天，3天，7天後5μm×5μm掃描區域的相位直方統計圖。
粉紅色區域表示在不同狀態下PMMA的存在。
圖13.M1型和M2型器件的反射譜隨時間的變化
（a）M1器件的諧振展寬隨時間的變化。
（b）M1器件在放置0天後於不同位置的測量結果。
（c）M1器件在放置3天後於不同位置的測量結果。
（d）M2器件的諧振展寬隨時間的變化。
（e）M2器件在放置0天後於不同位置的測量結果。
（f）M2器件在放置3天後於不同位置的測量結果。
黑色實心矩形表示更易受幾何結構影響的磁極模式（D2"和D3""）形態狀態。虛線箭頭表示右側不對稱峰的相對強度。
圖14.M1型和M2型器件的反射譜的二階導數隨時間的變化，以及不同角度偏振光入射時M2器件的電場場強分布
（a）（b）：M1器件和M2器件的反射光譜的二階導數隨時間的變化。綠色的虛線矩形意味著光譜的振動過渡區域。虛線箭頭表示二階導數的強度。
（c）-（f）M2器件在不同角度偏振入射光下的電場場強分布。模擬波長固定在5.79μm。（g）為各個角度偏振光情況的疊加，也即非偏振光入射的情況。
總結
將分形結構引用到中紅外光學探測領域可以有效地提高探測的靈敏度，並且有利於獲得更大的探測範圍。在本文中，作者提出了一種與蝴蝶結納米結構相結合的改良型謝爾賓斯基分形結構，並系統地研究了其工作原理，以及在分子探測上的應用。該結構有三項優點：（i）具有更強的偶極子共振對比度，（ii）具有更多的模式，包括傳統中在分裂環中找到的光學磁性，（iii）實現了在非共振波段對超薄膜成分以及形態的檢測。作者們預計，隨著納米技術的發展，更為複雜的結構可以擴展到更多的領域，將進一步促進生物以及醫學的的發展。
文獻鏈接：A modified abstraction of Sierpiński fractals towards enhanced sensitivity of a cross-coupled bow-tie nanostructure, (Nano Futures, 2018, DOI: https://doi.org/10.1088/2399-1984/aabe00)
材料人與IOP出版社聯合推出【IOP專欄】，報道IOP旗下期刊精彩研究進展。本文系【IOP專欄】第6篇。
Nano Futures是英國物理學會（Institute of Physics, UK）的旗艦刊，2017年創刊，發表納米研究領域前瞻性的研究成果，一年四期，每期約八篇，大多數都是邀請稿，主編、編委和編輯團隊來源於Nanotechnology。
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