有機胺在我國典型城市大氣中的大氣新粒子形成的重要作用

導讀：

復旦大學王琳教授及其合作者在Science上發表題為「Atmospheric new particle formation from sulfuric acid and amines in a Chinese megacity」的研究論文,《科學通報》特邀美國紐約州立大學奧爾巴尼分校余方群教授進行了點評。

大氣新粒子形成事件對大氣中顆粒物的數濃度有著顯著貢獻[1], 對人體健康、雲和降水特性、區域乃至全球氣候變化有著重要影響[2,3]。明確大氣中新粒子形成機制有助於更為合理地量化評估大氣粒子的環境和氣候效應及污染物排放變化的影響。近年來, 在實驗室內開展的相對潔凈大氣狀態下的新粒子形成機制有很大研究進展[4~6]。然而, 我國複合污染大氣尤其是人口密集城市中大氣新粒子形成機理及控制因子仍是一個未解之謎, 也是大氣化學研究領域的最難點之一。為解決這個重要的科學問題, 分子簇成分層面的第一手觀察尤為關鍵。

復旦大學博士生姚磊、Universityof Helsinki博士生Olga Garmash為共同第一作者, 復旦大學王琳教授為通訊作者[7]在Science上發表題為「Atmosphericnew particle formation from sulfuric acid and amines in a Chinese megacity」的研究論文。王琳及其合作團隊應用大氣常壓界面-飛行時間質譜和硝酸根試劑離子化學電離-飛行時間質譜技術, 在我國上海測量了大氣新粒子形成事件期間大氣中性和帶電分子簇的化學組分。他們觀測到了世界各地大氣外場觀測中最高的硫酸二聚體質譜信號, 並識別了多個關鍵硫酸-二甲胺分子簇, 所得的真實大氣中新粒子形成速率與實驗室中硫酸-二甲胺-水三元成核模擬實驗所得的新粒子形成速率具有一致性(圖1)。這是首次在外場觀測中發現並證實硫酸-二甲胺-水三元成核機制可以用於解釋我國典型城市大氣中的大氣新粒子形成事件。雖然過去實驗室煙霧箱測量發現幾個pptv的二甲胺能夠明顯增強新粒子形成速率, 但本研究提供了二甲胺在高污染大氣新粒子形成過程中重要作用的直接證據。

圖1硫酸分子簇(二聚體、三聚體和四聚體),硫酸-二甲胺分子簇和顆粒形成速率

王琳及其合作團隊利用的多儀器觀察平台(包括國際上最前沿的大氣常壓界面-飛行時間質譜、硝酸根試劑離子化學電離-飛行時間質譜技術、納米顆粒物粒徑放大技術等)所獲得的大量數據闡明了我國典型城市上海大氣新粒子形成事件的主要特徵及物理化學機制, 極大提高了人們對高污染城市大氣中的大氣新粒子形成事件及控制因子的認識, 並為我國的大氣顆粒物污染尤其是大氣顆粒物的二次形成提供潛在的防治措施。他們的成果也為當下大氣化學和大氣污染研究領域提出了新的挑戰, 包括二甲胺的詳細排放清單[8]、二甲胺在大氣中的濃度分布及演變[9]及硫酸-二甲胺-水三元成核機制在區域和全球模式的表徵。另外, 除二甲胺外其他有機胺對典型城市大氣中的大氣新粒子形成的可能作用也需要更多的研究。

參考文獻

1. Yu F, Luo G. Simulation of particle size distribution with a globalaerosol model: Contribution of nucleation to aerosol and CCN numberconcentrations. Atmos Chem Phys, 2009, 9: 7691–7710

2. Knibbs L D, Cole-Hunter T, Morawska L. A review of commuter exposuretoultrafine particles and its health effects. Atmos Environ, 2011, 45: 2611–2622

3. Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC). Climate Change2013: The Physical Science Basis. Working Group I Contribution to the IPCC 5th AssessmentReport—Changes to the Underlying Scientific/Technical Assessment, 2013

4. Kirkby J, Curtius J, Almeida J, et al. The role of sulfuric acid,ammonia and galactic cosmic rays in atmospheric aerosol nucleation. Nature,2011, 476: 429–433

5. Almeida J, Schobesberger S, Kürten A, et al. Molecular understandingof sulphuric acid-amine particle nucleation in the atmosphere. Nature, 2013, 502:359–363

6. Glasoe W A, Volz K, Panta B, et al. Sulfuric acid nucleation: Anexperimental study of the effect of seven bases. J Geophys Res Atmos, 2015, 120:1933–1950

7. Yao L, Garmash O, Bianchi F, et al. Atmospheric new particleformation from sulfuric acid and amines in a Chinese megacity. Science, 2018, 361:278–281

8. Mao J, Yu F, Zhang Y, et al. High resolution modeling of gaseousmethylamines over a polluted region in China: Source-dependent emissions andimplications to spatial variations. Atmos Chem Phys, 2018, 18: 7933–7950

9. Yu F, Luo G. Modeling of gaseous methylamines in the globalatmosphere: Impacts of oxidation and aerosol uptake. Atmos Chem Phys, 2014, 14:12455–12464

2018年，《科學通報》新增「亮點述評」欄目，簡要介紹國內外重要刊物上發表的亮點研究成果， 評介其創新點和對該領域研究的啟示(1~2個印刷面)。

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