突破傳統壓電效應，讓微波信號傳輸更高效

現代通訊因其快捷便利，在生活中得到廣泛的應用，其中的大容量數據傳輸，則對頻譜（Spectrum）的有效使用提出了相當高的要求。如何實現對頻譜中頻率的選擇呢？這就需要去調製微波電路中相應的阻抗。8 月 20 日發表在Nature上的一項研究，突破了傳統壓電效應，構建鐵電薄膜+襯底的組合，成為理論模擬與實驗結果完美結合的典範。

撰文 顧宗銓

編輯 徐文慧

鈣鈦礦結構（Perovskite Structure，ABO3）的鐵電體薄膜是一種功能性薄膜材料，其電容值可受外加電壓控制，形成對薄膜阻抗的調製，進而能夠選擇頻率。鈣鈦礦鐵電體的鈦酸鍶鋇（BaxSr1-xTiO3）薄膜已被應用於微波器件（如帶通濾波器中），覆蓋了 1 – 12GHz 的常用通信波段。

然而長久以來，當薄膜處於鐵電相時，相鄰鐵電疇間會形成疇壁，而這被認為會降低微波傳輸的質量因子Q，從而引起信號損耗。

解決這一問題的常用對策，是將薄膜的居里相變溫度（Curie temperature，TC）降低到室溫以下，使薄膜在室溫工作時處於順電相（paraelectric phase），即薄膜中無鐵電疇。然而，這樣做會顯著降低薄膜的電容調製比n，即外加電壓下，最大與最小電容的比值。在傳統鐵電體微波電容中，質量因子Q和電容調製比n總是相互制約，限制了其進一步的應用。

5G通訊技術以及物聯網的興起，需要更精細化的頻譜使用和更高的信號傳輸質量，傳統壓電效應機制下的器件已經很難達到日益增高的要求。

圖 1（a）Ba0.8Sr0.2TiO3薄膜關於溫度T和應力us的相圖；（b）實驗測得微波頻率（100 MHz -15 GHz）下的電容調製比n，以及和其他鈣鈦礦薄膜微波可調電容的比較。

圖片來源：論文

如何能解除Q和n之間的互相制約呢？合適的襯底能對Ba-0.8Sr0.2TiO3薄膜施加微弱的拉伸應力，從而在薄膜中形成90°頭尾相接的鐵電疇，並且這樣的疇平行於薄膜平面（如圖 1a 中的示意圖所示）。如圖 1b 所示，100MHz 至 10GHz 間測得的電容調製比n平均值高於 13，數倍於之前報道的其他鈣鈦礦薄膜的可調電容，這是因為室溫下，薄膜被施加的應力值極小，鐵電相十分接近居里溫度TC。

圖 2（a）和（b）不同電極尺寸下測得的質量因子Q關於電場E的諧振譜，插圖中的白色度衡均為 10 μm;（c）對應於（a）和（b）中質量因子Q在 1-10 GHz 間的最大值

圖片來源：論文

傳統壓電效應的可調電容中，質量因子Q的諧振峰都是分立的，並且在電場調製作用下一般只有幾百 MHz 的變化。相比之下，在 1GHz~10GHz 的測量頻譜內，鐵電相 Ba0.8Sr0.2TiO3薄膜的質量因子Q的平均值在 100~1000 之間，且受電場的作用連續可調。同時其諧振峰不隨電極尺寸而變化，這也進一步驗證了它的工作機制不是壓電效應（如圖 2a，b 所示）。

實驗中觀察到的高電容比率n和連續的質量因子Q諧振譜的現象，可以利用分子動力學模擬 BaTiO3薄膜在微波頻率下、稍低於居里溫度時的原子運動軌跡來解釋。計算髮現，薄膜工作溫度十分接近居里溫度，使得跨越相鄰疇壁間的能量壁壘顯著降低；在微波信號的激勵下，相鄰鐵電疇中接近疇壁的極化翻轉引起了疇壁的諧振，而其諧振頻率可受外加電場調製，從而形成連續諧振譜。

形成此疇壁諧振的關鍵，在於工作溫度十分接近居里溫度，使薄膜處於弱鐵電相中，即能降低極化翻轉勢壘；同時，其疇壁區域也在接近居里溫度時增大，使疇壁諧振對品質因子Q的增強作用不會被薄膜中的塊體區域所掩蓋。

復旦大學江安全教授點評到：

「這是理論模擬與實驗結果完美結合的典範：通過薄膜與襯底的晶格匹配應力，調控鐵電居里溫度接近室溫附近，產生了大量的微疇，具有較高的疇壁密度；微疇壁的振動具有較低的能量損耗，馳豫時間接近了微波激勵頻率，對微波介電響應產生了巨大的貢獻；在直流偏壓的作用下，電疇長大，疇壁密度減小，同時馳豫時間延長，介電響應急遽下降，實現了電容的寬頻微波調製，同時Q品質因子接近 100~1000。而基於傳統壓電效應的鐵電薄膜器件一般無法突破幾百 MHz 最高頻率的介電響應極限。作者從分子動力學角度，運用微疇壁振動模型很好地解釋了實驗結果，為未來鐵電薄膜器件在微波通信領域中應用鋪平了道路。」

德雷塞爾大學（Drexel University）的顧宗銓博士與 Jonathan Spanier 教授設計了研究工作。該項目得到了加州大學伯克利分校（University of California, Berkeley）Lane Martin 教授、巴依蘭大學（Bar-Ilan University）Ilya Grinberg 教授、加州大學聖塔芭芭拉分校（University of California, Santa Barbara）Robert York 教授，以及賓夕法尼亞大學（University of Pennsylvania ）Peter Davies 教授團隊的大力協助。

論文信息

【標題】Resonant domain-wall-enhanced tunable microwave ferroelectrics

【期刊】Nature

【作者】Zongquan Gu, Shishir Pandya, Atanu Samanta, Shi Liu, Geoffrey Xiao, Cedric J. G. Meyers, Anoop R. Damodaran, Haim Barak, Arvind Dasgupta, Sahar Saremi, Alessia Polemi, Liyan Wu, Adrian A. Podpirka, Alexandria Will-Cole, Christopher J. Hawley, Peter K. Davies, Robert A. York, Ilya Grinberg, Lane W. Martin & Jonathan E. Spanier

【日期】20 August 2018

【DOI】10.1038/s41586-018-0434-2

【摘要】Ordering of ferroelectric polarization1 and its trajectory in response to an electric field2 are essential for the operation of non-volatile memories3, transducers4 and electro-optic devices5. However, for voltage control of capacitance and frequency agility in telecommunication devices, domain walls have long been thought to be a hindrance because they lead to high dielectric loss and hysteresis in the device response to an applied electric field6. To avoid these effects, tunable dielectrics are often operated under piezoelectric resonance conditions, relying on operation well above the ferroelectric Curie temperature7, where tunability is compromised. Therefore, there is an unavoidable trade-off between the requirements of high tunability and low loss in tunable dielectric devices, which leads to severe limitations on their figure of merit. Here we show that domain structure can in fact be exploited to obtain ultralow loss and exceptional frequency selectivity without piezoelectric resonance. We use intrinsically tunable materials with properties that are defined not only by their chemical composition, but also by the proximity and accessibility of thermodynamically predicted strain-induced, ferroelectric domain-wall variants8. The resulting gigahertz microwave tunability and dielectric loss are better than those of the best film devices by one to two orders of magnitude and comparable to those of bulk single crystals. The measured quality factors exceed the theoretically predicted zero-field intrinsic limit owing to domain-wall fluctuations, rather than field-induced piezoelectric oscillations, which are usually associated with resonance. Resonant frequency tuning across the entire L, S and C microwave bands (1–8 gigahertz) is achieved in an individual device—a range about 100 times larger than that of the best intrinsically tunable material. These results point to a rich phase space of possible nanometre-scale domain structures that can be used to surmount current limitations, and demonstrate a promising strategy for obtaining ultrahigh frequency agility and low-loss microwave devices.

【鏈接】https://www.nature.com/articles/s41586-018-0434-2

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