研究發現「冷凍」銅催化劑可實現選擇性加氫產物的調控

近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組副研究員孫劍帶領的團隊與浙江師範大學、寧夏大學和日本富山大學等合作，在多步催化加氫反應的選擇性控制研究方面取得新進展。該團隊發現了一種可替代貴金屬的銅基加氫催化劑，在加氫反應中表現出與傳統銅催化劑完全不同的催化性能。相關研究成果以全文的形式發表於《科學-進展》（Science Advances）上。

與同族的金和銀等貴金屬相比，非貴金屬銅在催化反應中更易失去外圍電子，在氧化或加氫等催化反應中常表現出銅零價和一價共存的化學態。在前期探索催化材料製備新方法的研究基礎上（ACS Catal.,J. Mater.Chem. A,Chem. Sci.)，孫劍和副研究員俞佳楓等人通過高能等離子體流轟擊的策略，改變了銅的外圍電子結構，使銅表現出了貴金屬金和銀的特性。該科研團隊以草酸二甲酯催化加氫的多步串聯過程為探針反應，研究發現由高能轟擊產生的銅納米顆粒在反應過程中可被鎖定在金屬態，在相當寬的反應溫度範圍內（230-290°C），酯加氫反應都被穩定在了熱力學不利但附加值卻極高的初步加氫產物乙醇酸甲酯，其選擇性最高達87%，這與貴金屬金或銀的催化性能極其類似。該結果也顛覆了銅催化劑利於發生深度加氫反應而生成乙二醇和乙醇等醇類化合物的傳統認知。DFT理論計算同時表明，在只有零價金屬銅活性位存在的條件下，酯加氫可被控制在生成初加氫產物的階段，而避免像傳統銅催化劑一樣過度加氫。該工作為調節金屬加氫能力，設計貴金屬替代的催化劑提供了全新的策略。

該研究得到中科院青年創新促進會等的資助。

大連化物所發現「冷凍」銅催化劑可實現選擇性加氫產物的調控

來源：中國科學院大連化學物理研究所

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