大面積高質量氫化石墨烯的構築及物性研究取得進展

最新 01-03

石墨烯的發現以及其具有的獨特性質和巨大的應用價值激發了人們對其他二維材料的研究熱情。通過外來原子與本徵石墨烯中的碳原子化學成鍵獲得石墨烯功能化材料以及構築新型類石墨烯二維原子晶體是擴充二維材料庫重要途徑之一。例如，所有碳原子與氫原子雙面成鍵形成全氫化石墨烯結構，又稱為「石墨烷」(graphane)；氫原子和碳原子為1:2的單面氫化石墨烯，文獻報道中稱為「graphone」。然而，目前在實驗上製備大面積高質量的氫化石墨烯的工作仍很稀少，實現材料結構和物性的調控仍很困難。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心高鴻鈞研究團隊的陳輝、包德亮（共同第一作者）和杜世萱（共同通訊作者）等通過實驗與 DFT 理論計算髮現，在 Ru(0001)上石墨烯摩爾超晶格模板可以製備晶態三分之一氫化石墨烯，且尺寸很大，質量很高。相對於氫化前的石墨烯樣品，在石墨烯對應的低能電子衍射（LEED）點陣的√3 × √3/R30°位置出現了新的一套格點(圖1)。氫化後石墨烯的拉曼（Raman）光譜中石墨烯晶格的 G 和 2D 特徵峰恢復，預示著 Ru 基底與石墨烯之間的界面有氫原子存在並有效地減弱了石墨烯與金屬基底的強相互作用（圖1）。進一步掃描隧道顯微鏡（STM）研究發現，氫原子與石墨烯晶格中√3 × √3/R30°位置的碳原子化學成鍵形成長程有序的雙面氫化結構（圖2）並延展到整個４mm ×４mm表面。其中碳氫比為三比一，因此稱之為三分之一氫化石墨烯。理論計算髮現，三分之一石墨烯能帶結構中展現各向異性，即在某一對稱性方向上展現具有狄拉克錐的半金屬性質，而其他對稱性方向上展現具有能隙的半導體性質（圖3）。該工作是目前實驗報道的最大面積的晶態氫化石墨烯，為製備大面積石墨烯功能化衍生材料以及相關性質應用的研究提供了新思路。相關研究結果發表在《先進材料》（Advanced Materials, 30, 1801838 (2018)）上。