改變有缺陷的多孔材料，用於魯棒性和選擇性多相催化！

乙烯二聚法生產1-丁烯是為數不多採用均相催化的工業過程之一，由於其高選擇性，儘管需要大量的活化劑和溶劑。現在，巴斯克鄉村大學(UPV/EHU)與加泰羅尼亞化學研究所(ICIQ)的洛佩斯集團(Lopez group)以及RTI International合作發表的一篇新論文，展示了一種通過金屬-有機骨架(MOFs)形成的更可持續的替代品。科學家們證明，在縮合條件下定製的MOFs催化乙烯二聚反應生成1-丁烯，在沒有活化劑和溶劑的情況下，具有很高的選擇性和穩定性。

這項發表在《自然通訊》上的研究為開發適用於多種氣相反應的高效多相催化劑開闢了新途徑。研究人員通過兩種策略設計了MOF (Ru)HKUST-1的缺陷，而不損害框架結構：MOF合成過程中傳統的配體交換方法，以及一種開創性的合成後熱方法。研究人員隨後對這些缺陷進行了表徵，這些缺陷已被證明對乙烯二聚反應具有催化活性。由於巴塞羅那超級計算中心(BSC)的計算資源，研究人員能夠模擬現實的MOF系統來表徵缺陷並計算反應機理。發現由缺陷引起的不飽和金屬中心驅動活性，而節點的雙金屬性質控制選擇性。

HKUST-1 MOF的代表，圖片：Manuel A. Ortu?o

在測試了該系統的催化性能後，接下來通過一個關鍵的條件提高了催化劑的可回收性和魯棒性，這個條件就是核內冷凝。乙烯二聚法生產1-丁烯發生在氣相。當反應發生在低反應物壓力時，由於低聚物的配合，一些催化位點失活。但是隨著壓力的增加，反應物分子會在材料的孔隙中凝結。這種濃度效應避免了失活，從而提高了催化劑的穩定性。該項目的下一步將包括使用基於第一行過渡金屬的MOF催化劑，以及將新的礦內冷凝策略應用於其他氣相反應。

博科園-科學科普｜研究/來自: 加泰羅尼亞化學研究所

參考期刊文獻:《Nature Communications》

DOI: 10.1038/s41467-019-10013-6

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