電催化甲烷氧化轉化研究取得進展

近日，中國科學院深圳先進技術研究院醫工所納米調控與生物力學研究中心在電催化甲烷氧化轉化研究方面獲得新進展。相關成果以ElectrochemicalCH4oxidation into acids and ketones onZrO2:NiCo2O4quasi-solid solution nanowire catalyst（《利用氧化鋯：鈷酸鎳准固溶體納米線作為電催化陽極催化劑進行甲烷氧化生成酸和酮》）為題，發表於催化領域期刊Applied Catalysis B: Environmental（《應用催化B-環境》）（Applied Catalysis B: Environmental, 2019, 259, 118095）。該工作經由副研究員馬明與韓國延世大學教授Jong Hyeok Park合作完成，馬明為第一作者及共同通訊作者。

甲烷氣體作為低二氧化碳釋放的燃料備受關注，但由於其三十倍於二氧化碳的溫室效應，其開採運輸過程中的泄漏會導致一系列環境問題及氣候變化。因此，將甲烷轉化成液態燃料進行存儲及運輸，可較好解決上述問題。目前，科學家針對甲烷氧化轉化的工作進行了大量的研究，但多種轉化手段需要的條件都相對困難，比如需要高溫高壓反應、利用貴金屬催化劑等。而電化學催化轉化過程可在常溫下進行，並且具備長時間連續反應的潛力，有利於產業化轉化生產。

基於上述考慮，研究團隊成功研發出一種新型ZrO2:NiCo2O4准固溶體陽極催化劑，並利用該催化劑實現了甲烷電催化轉化生成丙酸和丙酮等，20個小時反應後的甲烷轉化效率達到47.5%。該ZrO2:NiCo2O4催化劑中，NiCo2O4作為甲烷氧化轉化的主要催化成分，利用Ni原子較高的催化活性實現了甲烷的快速氧化，使得正丙醇和異丙醇成為初步的中間產物。隨著反應時間的延長，正丙醇和異丙醇進一步被氧化轉化成丙酸和丙酮，為該甲烷氧化過程的終產物，經過20個小時反應後的丙酸產率經計算為1173umol/gcat/h。該工作為甲烷電催化轉化研究提供了新的研究思路。

該工作得到深圳先進院優秀青年創新基金等的支持。

圖：ZrO2:NiCo2O4催化劑製備及催化甲烷轉化示意圖，甲烷轉化產物1H-NMR譜圖及甲烷氧化轉化率，主要產物選擇性及產率

來源：中國科學院深圳先進技術研究院

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