涇渭分明的高、低能磁激發
1.引子
成語「涇渭分明」，出自《詩經 ? 邶風 ? 谷風》：「涇以渭濁，湜湜其沚」。成語描述了涇河水濁、渭河水清，但涇河的水流入渭河時，清濁不混，比喻界限清楚或是非分明。
在歷史的潮流中，涇河和渭河的清濁之分因為人類的活動而時有交換。在這裡，我們暫且不去考究到底哪一條河是清水、哪一條河是濁水，那不是我們擅長的方向。這裡引入「涇渭分明」，只是為了引起讀者關注我們這裡要呈現的一個重要的科學問題而已。本文所呈現的主題，是關於量子磁性體系的磁激發物理。以下將主要以涇河水濁、渭河水清來類比高、低能磁激發，藉此說明反鐵磁三聚體鏈的高、低能磁激發不同之處。
在詳解高、低能磁激發有何不同之前，有必要先鋪墊一些基礎內容，以便於讀者更清晰明了我們的主題是什麼、我們的研究目的和意義在哪裡。
2.磁激發——磁性材料自旋動力學
固體材料由大量粒子(如電子、離子) 所組成。當這些粒子之間存在很強的相互作用時，體系就構成一個複雜的量子多體系統，呈現出豐富的物質相與相變。如果電子庫侖相互作用比較強，體系將會變成一種莫特絕緣體 (Mott insulator)。此時，電子失去巡遊性，局域在離子實周圍軌道上，而且相鄰離子實周圍的電子自旋或軌道磁矩之間具有關聯相互作用。這一圖像表明這是一個磁性強關聯繫統，表現出宏觀的磁性或非磁基態。
目前，實驗探測材料屬性的手段，都基於對系統施加某種刺激擾動 (光、電、中子等轟擊材料)，系統對刺激產生響應。我們則根據輸入、輸出信號，並結合能量、動量守恆等物理規律，去反推出材料的本徵性質。舉個例子，我們往池塘里和充滿瀝青的大缸里分別扔一塊石頭：瀝青明顯難以漾起大的波瀾，而水塘則可能是波瀾壯闊。根據波瀾的程度，我們就知道水和瀝青的粘度是不一樣的。凝聚態物理研究中，這樣的石頭很多，其中之一類即非彈性中子散射：藉助帶磁矩的中子去轟擊材料、施加擾動，然後根據實驗散射譜，來回看磁性系統的磁激發行為。物理研究，莫不是如此邏輯，屢試不爽。
當然，實驗得到這個磁激發譜只是第一步，如何理解這個磁激發譜背後蘊含的磁性系統本徵性質，就需要理論物理學者的支持。理論計算上，強相互作用的量子多體系統非常複雜，嚴格求解它們並不容易。舉個簡單的例子：後文我們將要計算的一維模型有 192 個相互作用的自旋，每個 = 1/2 自旋代表著兩個自由度 (具有兩個局域自由度)。如果嚴格求解這個體系的定態薛定諤方程的全部能譜和波函數，就需要對一個 2 維度的矩陣做對角化。如此，就算把全世界的超級計算機都用上，都求解不了。
解決這一問題的辦法當然有。我們可以利用量子蒙特卡羅方法做隨機抽樣，獲取體系的物理信息；或者把複雜的問題簡單化，通過傅里葉變換，在倒易空間里做平均場來研究磁性激發元。關於倒易空間的解釋，可參看我們的相關科普文章《Beat 阻挫磁性》(點擊閱讀) [1]。
藉助這些適用於量子多體系統的數值方法，物理人可以對材料的磁激發譜進行理論模擬復現，以研究各種激發模式的譜學特徵。通過與實驗結果的比對和交叉求證，我們得以對材料的本徵物理性質有更深入理解。果若如此，乃為美妙之事。
磁激發譜的研究，除了滿足物理人對物理問題的好奇心和科學知識探索外，它總要有點用處。當然，磁激發譜的實際應用價值也很大，包括不同層面的應用預期。例如，可以利用磁有序系統的磁激發准粒子 (如自旋波等)，來做低功耗的自旋電子學器件。非磁基態如量子自旋液體等，還可以表現出「自旋子」(spinon) 等分數磁激發現象。這種自旋子因抗干擾能力強、相干長度好等，未來可以成為拓撲量子計算和量子存儲的理想載體。綜合兩者，磁激發研究，一直是當前凝聚態物理中一個重要的前沿科學問題。
3.海森堡模型——研究磁性的基本物理模型
1981 年，法捷耶夫 (Ludwig D. Faddeev) 和塔赫塔江 (Leon A. Takhtajan)，利用貝特擬設 (Bethe ansatz) 揭示了一維自旋 = 1/2 反鐵磁海森堡鏈的元激發為自旋子 [2]。1983 年，諾貝爾獎得主霍爾丹 (F. Duncan M. Haldane) 發現了整數自旋鏈和半整數自旋鏈之間的主要區別 [3]。這些成果使得人們對新型准一維磁性材料的興趣高漲，從而大大推進了相應的理論和實驗技術的發展。
後來，高溫超導與中子散射為低維材料的研究帶來了新的活力。一維自旋 = 1/2的海森堡模型，是描述低維量子磁性的重要範例。比如，在加橫場的准一維反鐵磁材料 BaCoVO中觀察到了 E8 粒子 [4]。各向同性的海森堡模型的哈密頓量為：
其中 為相互作用強度，系統滿足 SU(2) 和平移對稱性。通過貝特擬設，可得到其元激發為無能隙的雙自旋子連續譜 [2]。圖 1 展示了量子蒙特卡羅的模擬結果，分別有下界 ω= π · J |sin(q)| / 2 和上界 ω= π · J |sin(q / 2)|。這裡的雙自旋子連續譜，來源於反鐵磁基態中的一個自旋翻轉，形成 |ΔM| = 1 的激發。由於一維繫統不受鏈間相互作用的影響，|ΔM| = 1 的激發分裂成兩個疇壁 (domain wall)，即兩個自旋子。每一個自旋子，攜帶自旋為 1 / 2，可在鏈上自由移動 [5]。
自旋子的運動，是研究拉廷格液體 (Luttinger liquid) 理論預言的自旋 - 電荷分離現象的重要基礎 [6]。後文的圖 7(a) 展示了兩個自旋子的形成過程。這兩個自旋子猶如一對脫離父母手心的雙胞胎，在一條狹窄的小路上沿著兩個方向自由奔跑。
圖 1. 量子蒙特卡羅模擬的雙自旋子連續譜。
4.動力學結構因子——溝通非彈性中子散射實驗的橋樑
自旋動力學結構因子包含了系統漲落的空間和時間關聯信息，是連接磁激發的理論與實驗研究非常重要的紐帶。它的定義可以表達為：
其中 是波矢，ω 是頻率。通常在理論計算中，我們都是設普朗克常數 ? = 1，所以有 E = ?ω = ω，這裡的 ω 反映的是能量的大小。這一動力學結構因子，是對自旋關聯函數做了雙重傅里葉變換 (實空間 動量空間，時間 能量) 得到的。由此，它還可以有另一種定義：
其中 |ψ> 代表第 個本徵態，對應的本徵值為 ；|ψ> 即為基態，相應的能量為 。是指動量空間中的自旋算符。
動力學結構因子的理論計算結果，可直接與非彈性中子散射、共振非彈性 X 光散射實驗的結果進行對比，因此受到理論和實驗物理人的雙重青睞。值得一提的是，中山大學建設的高能直接幾何非彈性中子散射飛行時間譜儀 (簡稱「中大譜儀」)，是中國首個高能非彈性中子散射譜儀，也是中國首台具有中高能磁激發譜和聲子譜探測能力的材料動力學性質研究譜儀 [7]。中大譜儀預計今年投入使用，實驗和理論物理人都已經迫不及待地等候這個科研裝置啟動的那一天，期待能夠在中高能磁激發等研究上有新的研究發現。
圖 2. 中大譜儀結構示意圖 [6]。
5.中高能磁激發——豐富多彩的准粒子
磁激發體現物質的自旋動力學，對理解高溫超導機理、探索自旋之間的量子糾纏，指導研發磁電子器件起著重要的作用。傳統的觀念認為，一個磁有序系統的磁激發，主要是自旋波 (Magnon)。但是，對一些具有團簇結構量子自旋系統的高能激發譜，自旋波描述總是缺乏可信度，相應的高能准粒子激發機制始終不清晰。
圖 3. (a) 3 x 3 棋盤結構自旋模型的示意圖，(b) = / = 0.1 時的磁激發譜 [9]。
相比於低能激發，量子磁體的高能激發研究還比較缺乏。高能激發並不是簡單的自旋波，有時會出現反常的激發特徵，因此吸引了越來越多物理人的興趣。例如，在高溫超導反鐵磁材料 LaCuO中，非彈性中子散射觀察到的高能激發就出現了反常：高能自旋波在倒易空間 (1/2, 0) 處分數化為自旋子 [8]。2019 年，姚道新教授團隊研究了不同棋盤結構的二維模型自旋激發譜 [9]，如圖 3 所示。其中的 3 x 3 結構 (也叫田字格) 激發譜是無能隙的，在低能處形成具有周期結構的連續譜。這是因為，每個團簇包含奇數個自旋，可重整化為單一自旋 = 1/2，高能譜與低能譜之間有明顯的能隙。而高能部分，不再是自旋波激發，具體的准粒子是什麼，目前還沒有定論。
為了探討高能激發機制，我們不妨將上述二維模型簡化為一維的三聚體反鐵磁自旋鏈，以此來尋找高能激發中的物理規律。
圖 4. 一維反鐵磁三聚體自旋鏈系統的示意圖 [12]。
圖 5. 通過量子蒙特卡洛方法得到的動量空間磁激發能譜 [12]。
6.反鐵磁三聚體自旋鏈——分數化組合型激發
我們利用量子蒙特卡洛、精確對角化和微擾理論解析，系統研究了反鐵磁三聚體自旋鏈 (見圖4) 的磁激發特性。
(1) 通過改變三聚體間耦合強度和三聚體內耦合強度 的比率 = / ，我們展示出系統具有非常豐富的磁激發譜 (見圖五)。
(2) 在三聚體簡併基態形成的有效希爾伯特空間中，可以獲得描述低能部分的有效模型，乃 = 1/2 的海森堡自旋鏈。因此，當 = 1 時，寬度為 ~ 的雙自旋子連續譜演變為 g 0 時寬度為 ~ 的類似連續譜。
(3) 由於較弱的三聚體間相互作用，系統激發是局域化在三聚體內的激發，中能和高能模不能用自旋波或者自旋子來描述。根據相應的激發機制，中能和高能准粒子分別被稱為雙重子 (Doublon) 和四重子 (Quarton)。這裡的「重」讀chóng、第二聲，代表簡併，並不是粒子物理中的重 zhòng 子、讀第四聲。這些新奇的高能磁激發超越了傳統的重整化描述。
圖 6. 涇河與渭河交匯 [10]。
現在，回到我們的主題：涇渭分明的高、低能磁激發。
當 = 0.1 時，如圖 5(a) 所示，低能激發呈現周期性的結構，對應於一條具有均勻相互作用的有效反鐵磁海森堡鏈。所以，低能准粒子依舊是自旋子，攜帶自旋 1/2。這裡的低能激發，因為只包含有自旋子，相應的激發機制一清二楚，猶如渭河一般清澈見底 (如圖 6 所示)。
中、高能兩條近似的平帶，來源於三聚體內部的激發，對應的准粒子已經不再是常見的磁振子。根據激發機制，中能和高能的准粒子分別被命名為「雙重子」和「四重子」,各自攜帶自旋 = 1。圖 7 展示了自旋子、雙重子和四重子的實空間示意圖。
所謂自旋子，攜帶自旋 1/2，是翻轉一個自旋形成的。它們通常成對出現，在一維自旋鏈上自由移動。雙重子和四重子的示意圖中，箭頭代表三聚體的有效自旋。有效自旋的翻轉，意味著三聚體內能級的躍遷。如圖 7(b) 所示，中間藍色的有效自旋向上翻轉，代表被激發的三聚體由基態躍遷到第一激發態，產生 |ΔM| = 1 的激發。被翻轉的有效自旋與周圍的有效自旋形成兩個疇壁，即兩個自旋子。
激發的三聚體，對這兩個自旋子有一定的束縛作用，不再是圖 7(a) 中所示的自由自旋子。最終形成被激發的三聚體周圍，伴隨著兩個自旋子共同在自旋鏈上傳播。雙重子沒有被分數化，故所攜帶的自旋為 = 1。
類似地，高能激發也可以用三聚體內的能級躍遷來解釋。區別在於四重子形成過程中存在兩種情況：有自旋子伴隨和無自旋子伴隨 (分別如圖 7(c) 和 (d) 所示)。高能激發產生的四重子攜帶的自旋也是 = 1。因此，中能的雙重子和高能的四重子激發都是組合型的激發。
當 = 0.2 時，如圖 5(b) 所示，中、高能首先融合形成新的高能譜。此時，高能譜包含雙重子、四重子和自旋子，猶如涇河一樣渾濁，讓人琢磨不透。隨著 增大到 0.7 附近，如圖 5(f) 所示，高、低能激發譜之間的能隙閉合，涇河的水流入渭河，高能部分的多種准粒子也開始分數化為自旋子。這種情況持續延續，直到 = 1 時，如圖 5(h) 所示，系統演變為均勻的海森堡自旋鏈。此時，所有的高能准粒子都分數化為自旋子，兩河之水最終都融為一體、不再有涇渭之分。
當然，我們期望此時的水還是清澈的，因為這樣可以完美符合 = 1 時只有自旋子一種准粒子的描述。需要強調一點，這裡引入涇渭分明只是為了說明高、低能激發的不同之處，並不是為了說明高、低能融合之後依舊界限分明。
圖 7. 實空間中自旋子、雙重子和四重子的示意圖 [12]。
在材料中，如果能夠識別出具有線性三聚體結構且 < 的准一維量子磁體，則在非彈性中子散射實驗中應能觀察到這些特徵。目前，已經有一些近似三聚體耦合的量子磁體，例如 ACu(PO), A = (Ca, Sr, Pb)。在 PbCu(PO)的非彈性中子散射譜中，已經觀察到有 ω ~ 9 meV 和 ω ~ 13.5 meV 兩個平帶的激發譜 [11]。在理論結果中，當 = 0.1 時 (見圖 5(a))，中能 (ω ~ ) 和高能 (ω ~ 1.5 ) 激發也揭示了這一激發譜特徵。這些結果能為探索高能分數化激發提供可靠的理論支持。
7.結語
量子磁性，是當前凝聚態物理中極其重要的科學前沿。它與新物態、高溫超導、量子計算等都有密切的關聯，在基礎和應用上都有重要的價值。
在量子磁性系統中，量子漲落和相互作用之間的競爭，不僅會產生新奇的磁性基態，例如量子自旋液體、自旋玻璃、價健固體等，也會產生非同尋常的磁激發行為，例如分數激發、弦激發、多磁振子激發、拓撲激發等。這些物理現象及其深刻理解，在物理學和信息科學等領域有潛在的重要價值。
本項研究工作，在一個看似簡單的物理模型中找到了不簡單的高能激發機制。高能激發，猶如冰面下的世界，不破冰就很難發現其是否豐富多彩。破冰過程，類似探索之路，漫長而又艱辛。但是對於未知的渴望總是帶來不滅的熱情，驅動著研究者去發現新的大陸。
這裡所科普的此項工作，最近以「Fractional and composite excitations of antiferromagnetic quantum spin trimer chains」為題，發表在 npj Quantum Materials 7, 3 (2022) 上。感興趣的讀者請點擊文尾之「閱讀原文」鏈接，或者拷貝括弧內鏈接 (https://www.nature.com/articles/s41535-021-00416-4)。
參考文獻
[1] 熊梓健、姚道新，「Beat 阻挫磁性」，《量子材料》公眾號，2021。
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[4] H. Zou, Y. Cui, X. Wang, Z. Zhang, J. Yang, G. Xu, A. Okutani, M. Hagiwara, M. Matsuda, G. Wang, G. Mussardo, K. Hódsági, M. Kormos, Z. He, S. Kimura, R. Yu, W. Yu, J. Ma, and J. Wu, Phys. Rev. Lett. 127, 077201 (2021).
[5] H. -J. Mikeska and A. K. Kolezhuk. One-dimensional magnetism. In: U. Schollw?ck, J. Richter, D. J. J. Farnell, R.F. Bishop (eds) Quantum Magnetism. Lecture Notes in Physics 645, 1 – 83 (2004).
[6] F. He, Y. Z. Jiang, H. Q. Lin, R. G. Hulet, H. Pu, and X. W. Guan，Phys. Rev. Lett. 125, 190401 (2020)
[7] 「中山大學，原來有這麼多硬核科技！」，《中國青年報》2021 (https://baijiahao.baidu.com/s?id=1714207529085514069&wfr=spider&for=pc)。
[8] N. S. Headings, S. M. Hayden, R.Coldea, and T. G. Perring, Phys. Rev. Lett. 105, 247001 (2010).
[9] Y. Xu, Z. Xiong, H. Q. Wu, and D. X. Yao, Phys. Rev. B 99, 085112 (2019).
[10] 圖片來自於《渭河——流淌的「母親河」》，中共西安市高陵區委宣傳部，2020 (https://baijiahao.baidu.com/s?id=1673221536715288979&wfr=spider&for=pc)。
[11] M. Matsuda, K. Kakurai, A. A. Belik, M. Azuma, M. Takano, and M. Fujita. Phys. Rev. B 71, 144411 (2005).
[12] J. Q. Cheng, J. Li, Z. Xiong, H. Q. Wu, A. W. Sandvik, and D. X. Yao. npj Quantum Mater. 7, 3 (2022).
備註：
(1) 作者姚道新，任職中山大學物理學院教授。姚道新教授課題組網站 http://spe.sysu.edu.cn/node/324 (中文版)、http://spe.sysu.edu.cn/yao/ (英文版)。作者程俊青曾在姚道新教授課題組擔任博士後，現在大灣區大學(籌)工作。感謝鄔漢青副教授，他對本文進行了修改和有益補充。
(2) 這裡推介的論文其他作者包括：李軍，曾在姚道新教授課題組擔任副研究員，現在燕山大學工作；熊梓健曾是姚道新教授課題組的博士研究生，現在重慶大學工作；鄔漢青，任職中山大學物理學院副教授；A. W. Sandvik任職波士頓大學教授。
(3) 文首處的動畫和封面圖片來自美國橡樹嶺國家實驗室的一個成果展示 (20210331)：Spin chains in a quantum system undergo a collective twisting motion as the result of quasiparticles clustering together. Demonstrating this KPZ dynamics concept are pairs of neighboring spins, shown in red, pointing upward in contrast to their peers, in blue, which alternate directions. Credit: Michelle Lehman / ORNL, U.S. Dept. of Energy. 鏈接是：https://www.ornl.gov/news/quantum-materials-subtle-spin-behavior-proves-theoretical-predictions。
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來源：量子材料QuantumMaterials
編輯：雲開葉落
