林可醯胺類抗生素合成再獲突破

本報訊（記者黃辛）中科院上海有機化學所劉文團隊闡明了林可醯胺類抗生素的後期關鍵生物合成途徑。相關成果近日發表於《美國化學會志》。

天然來源的林可醯胺類抗生素主要包括林可黴素及其結構類似物天青菌素。兩者結構的明顯不同之處在於兩種不同的硫修飾基團：在林可黴素中是硫甲基，而在天青菌素中是巰基乙醇單元。

研究人員展開了一系列體內及體外研究。結果表明，天青菌素和林可黴素生源合成中的一對序列上高度同源但活性截然不同的磷酸吡哆醛依賴的酶（CcbF和LmbF）決定了不同的半胱氨酸基團剪切方式（脫羧偶聯的氧化性脫氨和β-消除），再在不同的後修飾酶的協同作用下，最終生成了分子結構中不同的硫修飾基團。

研究人員隨後還採用體外組合生物合成的方式，得到了一系列非天然的雜合的林可醯胺類抗生素。這一結果為定向改造林可醯胺類抗生素的結構奠定了理論基礎。研究不僅闡明了林可醯胺類抗生素結構差異的產生機制，也證實了PLP酶學反應的多樣性及其在合成生物學中的應用。

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