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福州大學Adv.Mater.簡單高效製備三-三嗪基結晶碳氮化物納米片突破傳統碳氮化物光催化制氫的效率

【引言】


相較零維和一維材料,二維材料顯示出許多諸如更高的穩定性和高表面活性等優異的性質。特別在光催化領域,二維材料有著無可比擬的優勢,比如縮短電荷載體的垂直遷移距離、加速電子沿著平面傳輸方向和減少材料邊界的載流子損失。因此,進一步發展2D納米材料將有望打破傳統光轉換極限。


【成果簡介】

近日,福州大學王心晨教授(通訊作者)在Advance Materials雜誌上發表了一篇題為「Tri-s-triazine-Based Crystalline Carbon Nitride Nanosheets for an Improved Hydrogen Evolution」的文章。研究人員報道了一種簡單高效地製備三-三嗪基結晶碳氮化物納米片的方法,其在420nm處光催化甲醇制氫的量子效率可達8.57%,超過大多數報道的碳氮化物納米片。


【圖文導讀】


圖1:從塊狀晶體碳氮化物到超薄納米片的液體剝離示意圖

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(a): 從塊狀晶體碳氮化物到超薄納米片的超聲分層過程示意圖。


(b): 塊狀晶體碳氮化物的TEM圖片。


(c): 碳氮化物少層納米片的TEM圖片。


圖2:三-三嗪基結晶碳氮化物納米片結晶碳氮化物納米片(CCNNSs)的AFM和TEM圖

福州大學Adv.Mater.簡單高效製備三-三嗪基結晶碳氮化物納米片突破傳統碳氮化物光催化制氫的效率



(a): 納米片的TEM圖。


(b): 高分辨TEM顯示出納米片的厚度約3.7 nm。


(c, d): 納米片的高分辨TEM圖像和相應的快速傅里葉變換圖案。

(e): 碳氮化物的結構模型,白色球代表碳原子,灰色球代表氮原子。


(f): 圖片(c)中沿白線標記區域的TEM對比強度分布,顯示出(e)中兩單元間離為0.89 nm。


(g): AFM圖片。


(h): 圖片(c)中白線標記區域的厚度分析。

圖3:塊體和納米片樣品的表徵

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(a): X-射線衍射圖譜。


(b): 傅里葉變換紅外光譜圖。


(c): 光致發光譜圖。


(d): 電子順磁共振譜圖。


圖4:樣品的光催化活性測試

福州大學Adv.Mater.簡單高效製備三-三嗪基結晶碳氮化物納米片突破傳統碳氮化物光催化制氫的效率



(a): 塊體石墨相碳氮化合物的光催化活性測試(i) 塊狀晶體碳氮化合物,(ii) CCNNSs,(iii) 可見光照射下(λ >420 nm)。


(b): 納米片上生成氫氣的AQE與波長的關係(左坐標),納米片的紫外/可見吸收光譜圖(右坐標)。


【小結】


研究人員通過一種簡單高效經濟的方法成功製備處三-三嗪基結晶碳氮化物納米片。這些新材料擁有明確均一的化學結構,很薄的厚度和很高的長寬比,並且相比石墨相碳氮化合物和塊狀碳氮化合物,在可見光下表現出更加優異的催化制氫的特性。這類2D晶體超薄結構在生物成像,能源儲存與轉換領域等領域極具應用潛力。


文獻鏈接:Tri-s-triazine-Based Crystalline Carbon Nitride Nanosheets for an Improved Hydrogen Evolution (Adv. Mater. ,2017, DOI: 10.1002/adma.201700008)(見下方「閱讀原文」)


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