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CsPbBr3量子點/氧化石墨烯複合材料的合成與光催化還原二氧化碳的應用

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光催化還原CO2是太陽能利用的一個重要研究領域,其還原產物(甲烷、甲醇、甲酸等)是重要的燃料或化工原料,可同時緩解能源和環境兩大問題。高性能半導體光催化材料的設計與合成是提高光催化還原CO2效率的關鍵。鹵化物鈣鈦礦材料由於具有優異的光吸收和載流子遷移等特性是一類非常理想的光活性材料,儘管鹵化物鈣鈦礦近年來在太陽電池研究領域中已取得了迅速的發展,然而受限於較差的濕度穩定性,在光催化研究中的應用仍存在巨大挑戰。

近日,中山大學匡代彬教授研究團隊首次報道了CsPbBr3鈣鈦礦量子點材料驅動的光催化還原CO2反應。為了解決CsPbBr3量子點在水中不穩定的問題,該研究團隊採用具有中等極性的非水有機溶劑乙酸乙酯作為反應介質。不僅如此,乙酸乙酯較高的CO2溶解度(241.0 mM,相比於在水體系中提高了約7倍)亦可以支持高效率的還原CO2反應。結果表明在12小時的連續光照下光催化反應能夠穩定地進行,參與反應的光生電子產率達到23.7 μmol/g?h。此外,他們進一步合成了量子點與氧化石墨烯的複合材料,光催化性能比單獨的CsPbBr3量子點材料提升了25.5%,穩態熒光光譜和瞬態熒光衰減曲線揭示了氧化石墨烯的引入可以加速電荷轉移。他們還採用離心沉積法將CsPbBr3量子點及其與氧化石墨烯的複合材料分別沉積在透明導電玻璃基底上,並研究了其光電化學性能,電化學阻抗譜表明複合材料內部的電荷轉移阻抗明顯下降,進一步證實了氧化石墨烯優異的電荷萃取和導電能力。

圖1. (a)CsPbBr3鈣鈦礦量子點/氧化石墨烯複合材料光催化還原CO2示意圖;(b) 連續反應12小時後的CO2還原產物的產量

該研究為鹵化物鈣鈦礦材料的應用提供了新方向,有望大大促進鈣鈦礦材料在光催化、光電催化等領域的應用。相關研究發表於Journal of the American Chemical Society上。該文章發表後受到了廣泛的關注,並迅速被Chemistry World網站報道1。該研究工作得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、廣東省高等學校珠江學者崗位計劃的資助、廣州市科技計劃項目、中央高校基本科研業務費專項資金等項目的支持。

該論文作者為:Yang-Fan Xu, Mu-Zi Yang, Bai-Xue Chen, Xu-Dong Wang, Hong-Yan Chen, Dai-Bin Kuang, Cheng-Yong Su

ACsPbBr3Perovskite Quantum Dot/Graphene Oxide Composite for PhotocatalyticCO2Reduction

J. Am. Chem. Soc.,2017,139, 5660–5663, DOI: 10.1021/jacs.7b00489

導師介紹

匡代彬

http://www.x-mol.com/university/faculty/15335

1. Chemstry World相關報道

https://www.chemistryworld.com/news/perovskite-quantum-dots-boost-artificial-photosynthesis/3007196.article

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