任文才＆康寧 ACS Nano：石墨烯/二維α-Mo2C垂直異質結構

【引言】

近年來，研究人員致力於開發石墨烯之外的其他新型二維晶體材料及其垂直異質結構，拓展二維材料的物性和應用。過渡金屬碳化物(TMCs)是一大類具有新奇特性和應用的材料家族，它結合了陶瓷和金屬的特性，在電子、催化、儲能等領域有著廣泛的應用。高質量二維TMCs的製備是研究其在二維極限下新物理和新物性的基礎，然而現有化學刻蝕方法製得的二維TMCs存在大量的缺陷和官能團，且其最大尺寸僅約 10 微米。任文才課題組曾於Nature Materials（2015, doi:10.1038/nmat4374）上報道以銅/鉬雙金屬疊片作為生長基底，在熔融液態銅表面通過化學氣相沉積（CVD）法來製備大尺寸高質量的超薄二維α-Mo2C晶體，並對其結構、基本的電學性質和低溫超導行為進行了系統的研究。

【成果簡介】

近日，中科院金屬所任文才研究員與北京大學康寧副研究員（共同通訊作者）合作在ACS Nano上發表文章「Strongly Coupled High-Quality Graphene/2D Superconducting Mo2C Vertical Heterostructures with Aligned Orientation」。作者發展了兩步CVD法製備高質量石墨烯/二維 α-Mo2C晶體垂直異質結構。通過調控銅基底的厚度和生長溫度，實現了對異質結構的形核密度和尺寸的控制。研究發現，石墨烯與二維α-Mo2C晶體的界面存在很強的耦合作用， 產生了不均勻的壓應力疇區。低溫輸運性質研究發現，這種強耦合導致異質結構表現出區別於其他石墨烯/超導異質結構的獨特超導轉變相圖，在轉變區出現了多個電壓台階。基於這種強耦合的高質量異質結構，還製備出高透明的Josephson結器件，觀察到清晰的磁場誘導的臨界超電流的 Fraunhofer圖案。

【圖文導讀】

圖1. CVD法直接生長石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構

A-C) 兩步法CVD生長過程示意圖

D) 每一階段對應樣品的光學照片

圖2. 石墨烯/二維 α-Mo2C 晶體垂直異質結構的表徵

A) 轉移至SiO2/Si基體上的石墨烯/六邊形二維α-Mo2C晶體垂直異質結構光學照片

B-D) 分別為A中對應的二維 Mo2C 晶體的峰（~140 cm-1）以及石墨烯的G峰和2D峰的

Raman強度面掃圖像

E-H) 分別為三角形、六邊形、八邊形及九邊形二維α-Mo2C晶體與石墨烯形成的異質結構的明場TEM照片，圖中標尺為 200 nm

I-L) 為對應二維α-Mo2C晶體（E-H）區域內的SAED圖案

M) 石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構的原子結構，其中綠色球代表Mo原子，粉色球代表

Mo2C中的C原子，黑色蜂窩晶格代表石墨烯

N) 異質結構中二維α-Mo2C晶體的原子級解析度的HAADF-STEM像

圖3. 石墨烯/二維α-Mo2C晶體垂直異質結構強的界面耦合作用

A) 分別為純二維α-Mo2C晶體、 B中石墨烯（黑色圓圈）及異質結構（紅色圓圈）的Raman光譜

C-D) 分別為B中對應的石墨烯的G峰和2D峰的峰位mappings; (B-D)中標尺為 5μm

圖4. 石墨烯/二維α-Mo2C晶體垂直異質結構的低溫輸運性質

A) CVD法生長的石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構器件在不同溫度下的V-I曲線，水平藍色箭頭所指的是多重電壓平台，右下方的插圖為耗散分支的擴展視圖，更清晰地給出了超導轉變區的多重電壓平台，左上方插圖為典型的四端器件的 SEM 照片。其中石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構的輪廓由虛線所繪，該圖中的標尺為5μm

B) 異質結構器件在不同溫度下在超導轉變區被擴展的 V-I 曲線，插圖為二維α-Mo2C晶體器件在9 K溫度下的V-I曲線

C-D) 分別為CVD生長石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構C和純二維α-Mo2C晶體D在150mK溫度下的微分電阻dV/dI的二維彩圖，為偏置電流I和施加磁場B的函數。白色虛線為Ic的磁場演化的嚮導

圖5. 基於二維α-Mo2C晶體-石墨烯-二維α-Mo2C晶體的約瑟夫森結

A) 以石墨烯作為弱連接的基於石墨烯/二維α-Mo2C晶體異質結構的約瑟夫森結器件的橫截面示意圖

B) 代表性器件的著色 SEM 照片。黃色的為異質結構，藍色為Ti/Au電極，石墨烯結為紫色

C) Mo2C/G/Mo2C結在不同溫度下的的V-I特徵曲線

D) 穿過該結的微分電阻dV/dI的二維彩圖，為偏置電流I和施加磁場B的函數，測量溫度為100 mK。深藍色區域對應零電阻態，臨界電流Ic，由虛線所表示

【小結】

本文採用兩步 CVD 法生長出高質量石墨烯/二維α-Mo2C晶體垂直異質結構，避免了兩種組元的競爭式生長，顯著提高了結構的可控性。發現異質結構中石墨烯位於二維α-Mo2C晶體的上方，表明二維α-Mo2C晶體是以界面生長的方式形成在石墨烯的下表面；石墨烯與二維α-Mo2C晶體的界面處存在強的耦合和不均勻壓應力疇區，從而導致其二維超導相圖與單獨二維α-Mo2C晶體有明顯區別，其低溫輸運的 I-V曲線在轉變區出現多個電壓台階。文章的第一作者為金屬所徐川博士和北京大學宋爽同學。

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