「冷分子製備與操控」專題講座第一講：中性分子的緩衝氣體冷卻與速度濾波技術

1 引言

由於冷分子或超冷分子可用於基本物理問題的實驗研究、基本物理常數的精密測量、分子BEC與費米分子量子簡併的實現、分子激光與分子晶元的研製、量子分子光學與非線性分子光學的研究、量子偶極氣體與偶極—偶極相互作用、量子計算與量子信息處理、凝聚態物理的量子模擬、分子波包動力學的相干操控、分子冷碰撞性質與冷化學的研究、無多普勒展寬(超高解析度)分子光譜學、量子調控冷分子擺動光譜學、光梳精密光譜學、分子物質波干涉計量術、納米分子束刻蝕術及其納米新材料的製備等。因此，「冷分子的製備與操控」有著十分重要的科學研究意義和廣闊的應用背景。

冷分子的製備主要包括化學穩定冷分子的實驗製備與激光冷卻原子締合超冷分子的實驗製備這兩種技術路線。前者主要包括中性分子的緩衝氣體冷卻、脈衝超聲分子束的絕熱膨脹冷卻、超聲分子束的機械轉動減速、脈衝超聲分子束的靜電Stark 減速或靜磁Zeeman 減速、脈衝超聲分子束的光學Stark 減速、連續分子束的低通速度濾波和特殊分子的激光冷卻等技術方案。後者主要包括採用激光冷卻原子的光子締合法、Feshbach共振締合法和其他超冷分子製備等技術方案。本講座將以5 個專題就上述各種冷分子製備方法及其操控技術給予詳細介紹，希望能起到拋磚引玉的作用，並吸引更多的年輕學子投身於冷分子物理及分子光學這一十分年輕的、與冷原子物理及原子光學相平行的前沿新興學科研究領域中來。為了開展天體物理、冷碰撞物理、冷化學物理與精密測量物理的實驗研究，通常人們主要採用緩衝氣體冷卻與速度濾波技術來獲得1 K量級的冷分子束或冷分子樣品。因此，第一講將首先重點介紹中性分子緩衝氣體冷卻與速度濾波的基本原理、技術方案、實驗結果與最新進展及其應用前景。

2 中性分子的緩衝氣體冷卻

2.1 基本原理

在低溫環境下製備冷分子的第一種成功方法就是緩衝氣體冷卻。利用液氦(或液氖)製冷的低溫技術，可獲得溫度低於5 K(4He，4.2 K)或低於300 mK(3He，240 mK)的冷分子。由於在幾K和幾百mK的低溫環境下，氦氣還有較高的蒸氣壓，可用來作為緩衝氣體。緩衝氣體冷卻的基本原理可簡述如下：當溫度較高的氣相原子或分子被注入低溫池中，與冷的He原子不斷地發生彈性碰撞，並不斷地重新熱平衡，最終樣品分子的平動溫度和轉動溫度都將被有效地冷卻至低溫氦氣的溫度。顯然，這種緩衝氣體冷卻技術原理上適用於任何原子或分子的冷卻，被冷卻分子的溫度由緩衝氣體(氦氣)的平衡蒸氣壓決定。當氦氣的平衡蒸氣壓為1 個標準大氣壓時，其冷卻極限即為低溫氦氣的溫度。也就是當分別採用3He或4He作為緩衝氣體時，樣品分子的轉動和平動溫度將分別被冷卻至240 mK 或4.2 K。然而，利用3He緩衝氣體冷卻方法的不足之處是實驗裝置昂貴，實驗技術較為複雜，但達到的冷卻溫度較低，約為300 mK。

由於在250 mK或4.5 K 低溫度下，只有3He或4He 等具有足夠大的蒸氣壓，能與輸入的熱樣品分子進行有效的彈性碰撞。樣品分子溫度的降低可以輕易地用兩個剛性球的彈性散射模型來解釋。根據能量和動量守恆，對整個熱速度分布進行統計平均，很容易就能得到每次與緩衝氣體碰撞後樣品分子的溫度變化量：

其中Ti為分子的初始溫度，T 為緩衝氣體的初始溫度，MMol和mHe分別為樣品分子和He 原子的質量。把分子的溫度對碰撞次數進行積分，就可以得到

這裡Tn是經過n 次碰撞後分子的溫度。由於緩衝氣體密度強烈依賴於溫度，所以這一有效的碰撞次數給出了最低可達到的溫度。如果假定分子在1000 K(對於激光消融來說，這是一個很平常的溫度)時通入腔體，並且分子的質量MMol=50mHe，要使分子最終的溫度達到緩衝氣體的溫度附近，按照上述(2)式可知必須經歷約300 次碰撞。假定它們之間的碰撞是剛性球的彈性碰撞，那麼可以估計截面約為10?14cm2，要使分子充分冷卻，緩衝氣體的密度需要達到3×1016/cm3。

2.2 實驗方案與冷卻過程

裝載分子到緩衝氣體池有幾種辦法。第一種比較常用的方法是向緩衝氣體(He 原子氣體)池直接注入氣相分子束或通過熱的毛細管向池子通入樣品分子氣體。另一種是激光消融固體樣品產生分子氣體的方法。例如，以CaH為例，可以採用激光消融粘在池子內壁的CaH2固體靶子來獲得CaH氣相分子，實驗裝置如圖1所示。

圖1 第一個緩衝氣體冷卻分子與磁阱裝載的實驗裝置

在實驗中，兩個NbTi 超導線圈浸沒在溫度為4 K的3He中，並排列成反亥姆霍茲(anti-Helmhotlz)線圈結構，形成了阱深高達3 T 的四極磁阱。將這對線圈固定在一個由鈦製作的筒形容器中，以抵消它們之間105N(相當於11 噸的重量)的排斥力。池子的頂部與稀釋制冷機的混合腔室相連，但與4 K 的腔壁保持熱絕緣。通過電阻加熱器，池子的溫度可以在100 mK和800 mK之間調節。探測分子的激光束從池子底部進入，然後被其頂部的鏡子反射出來。通常，在鏡子附近就是被囚禁分子的母體。迄今為止，大多數被囚禁的分子樣品是利用激光消融固態母體分子引入到緩衝氣體的環境中的。為了將分子裝載到磁阱中，池子中充滿了足夠多的3He(在300 mK 時密度一般在1017cm?3量級)以利於協同冷卻過程，並且將池子的溫度降到100 mK，這個溫度下3He 凝結在池子的四壁。然後，通過電阻加熱器提高池子的溫度(通常250 mK)以得到合適的He 粒子數密度，這時打開消融激光脈衝，向池子引入目標分子樣品。分子與緩衝氣體碰撞，達到熱平衡，處於弱場搜尋態的分子被磁場囚禁，而處於強場搜尋態的分子被推到池子的壁上，被吸附在池子表面。與此同時，降低池子的溫度，抽走3He 原子，以減小它對分子囚禁壽命的影響。

由於該方案需要用到低溫超導和昂貴的3He原子，其實驗裝置成本太高、技術難度較高，目前已被採用較為便宜的4He原子和溫度為4.2 K的脈管制冷機所構成的系統所取代，典型的實驗方案與冷卻過程如圖2所示。

以製備ThO冷分子為例，首先緩衝氣體池與脈管制冷機的二級冷頭相連，以獲得溫度約為4.2 K的低溫池；接著(如圖2(a)所示)通入緩衝氣體4He 原子，讓其充滿低溫池，並保持一段足夠長的時間，以便讓4He 原子與低溫池發生充分的彈性碰撞，使得4He原子氣體的溫度達到4.2 K左右，並從低溫池輸出孔噴出產生一束低溫4He 原子束；然後，如圖2(b)所示，打開消融激光束，使得固體ThO2分子解離並汽化，產生熱的ThO分子氣體；最後，如圖2(c)所示，熱的ThO 樣品分子與4.2 K的低溫4He原子氣體發生充分的彈性碰撞，並實現ThO 熱分子與4He 冷原子的有效協同冷卻；當4He 原子密度足夠高、協同冷卻時間足夠長時，ThO分子的平動與轉動溫度將被冷卻至4He原子的溫度(4.2 K左右)，並在4He冷原子氣流的帶動下從低溫池的輸出孔噴出而形成一束ThO冷分子束，其平動和轉動溫度約為4.2 K 左右。雖然早期這種技術僅用於冷卻原子樣品，但自2000 年以來已被應用到許多分子樣品，如CaH，NH，PbO，YbF，ThO，CaF，SrO和SrF 等。

圖2 典型的緩衝氣體冷卻方案與過程

這裡有必要簡單介紹低溫緩衝氣體池幾何尺寸的合理選擇和緩衝氣體密度的控制範圍。通常，用於緩衝氣體冷卻的低溫腔體的尺寸一般為幾厘米。在其他條件不變的情況下，腔體的長度越長，樣品分子的冷卻越充分，然而樣品分子的抽運效率也會隨之降低，所以選擇合適的低溫腔體對得到理想的冷分子束十分重要。腔體樣品分子束的輸出孔尺寸一般為1—10 mm，在通入緩衝氣體流量恆定的情況下，輸出孔口徑越大，腔體內緩衝氣體的密度越低。在緩衝氣體冷卻的實驗中， 低溫腔體內緩衝氣體的密度一般控制在1014—1017/cm3。

2.3 實驗結果及其最新進展

自從1998 年以來，哈佛大學的Doyle 小組採用圖1 所示的實驗裝置製備並磁囚禁了溫度約為400 mK、數目約為108個的CaH 冷分子，利用緩衝氣體冷卻實現了CaH冷分子的磁囚禁，並開展了冷碰撞和弛豫過程的實驗研究。為了節省實驗成本，2005 年Doyle 小組首次利用4He 緩衝氣體冷卻技術，產生了一束溫度接近低溫池溫度(4 K)的高通量脈衝冷PbO 分子束，並開展了相應的實驗研究。實驗結果表明，當緩衝氣體池前端裝有脈衝閥時，即可通過緩衝氣體冷卻技術產生一束橫向溫度為Tt≈ 10 K 、縱向溫度為Tz≈ 5 K 和轉動溫度為TRotation≈ 5 K 的脈衝PbO 冷分子束，而且冷分子束的橫向溫度與轉動溫度幾乎與緩衝氣體密度無關，而縱向溫度將隨著緩衝氣體密度的增加而升高；此外，輸出冷分子束的前向速度vf和輸出通量F 也將隨著緩衝氣體密度的增加而增大， 通常可達vf≈ 100 m/s 和F ≈ 1010個/脈衝。

此外，利用緩衝氣體冷卻技術與磁導引或靜電導引技術(也即速度濾波技術，見下節介紹)相結合，將分子傳送到超高真空腔體中進行其他實驗，它的優點是輸出冷分子束的平動溫度更低。出射分子的溫度取決於冷卻池子的溫度和池子中He的密度，以達到更低的溫度。例如，哈佛大學的Doyle 小組與德國馬普研究所的G. Rempe小組分別開展了緩衝氣體冷卻的冷分子束靜磁和靜電彎曲導引的實驗研究，取得了很好的實驗結果。

特別地，通過對低溫腔體進行適當改進，可以得到平動速度更低的低溫分子束。例如，2011年哈佛大學的Doyle 小組採用兩級腔體(除了冷卻腔之外還有一個減速腔)技術，並在減速腔出口和狹縫上覆蓋有一定透過率的柵網(降低緩衝氣體束流的平動速度)，得到了實驗室坐標系下中心速度約為40 m/s、束流密度為5×108/脈衝CaH 低溫分子束。最近，我們小組也利用緩衝氣體冷卻技術獲得了縱向平動溫度約為5.48 K，轉動溫度約為0.6 K的CH3F 冷分子束，研究了CH3F 分子在4 K低溫池中的轉動弛豫，並測量了CH3F 分子的平動碰撞截面與轉動碰撞截面之比， 約為γ = σt/σr= 36.5 ± 6.2。

由於採用緩衝氣體冷卻技術產生的冷分子束不僅降低了分子束的平動溫度，而且也極大地減少分子在高轉動態上不必要的布居，從而降低了研究其他物理和化學問題時的複雜性。例如在冷碰撞中，一方面減小了碰撞的能量，另一方面可以實現態選擇的碰撞，為研究量子隧穿和分子間的偶極—偶極相互作用提供了極大的便利。

3 冷分子束產生的速度濾波技術

3.1 彎曲導引技術與速度濾波原理

通常，採用靜電或靜磁甚至光學彎曲導引技術即可實現導引分子束的速度濾波，從而產生溫度更低的慢速冷分子束。這裡將以冷分子的靜電四極彎曲導引為例，簡單描述採用速度濾波技術產生冷分子束的基本原理。眾所周知，室溫下(300 K)從氣壓不太高的腔中噴出的射流分子束的縱向速度滿足Maxwell—Boltzman 分布，如圖3(a)所示；而橫向速度分布滿足高斯分布，如圖3(b)所示。德國馬普物理實驗室的Rempe 小組首次提出採用四極靜電彎曲導引技術(這裡的四極靜電彎曲導引管相當於一個低通速度濾波器)將圖3 中陰影部分速度小的慢分子篩選(或過濾)出來，就可以得到低速度的連續或脈衝冷分子束。

圖3 室溫下(300 K)射流束的縱向(a)和橫向(b)速度分布。其中陰影部分為低通濾波器篩選所取的低速區域，其餘絕大部分高速分子被過濾掉

原理性實驗方案如圖4 所示。當電偶極矩的方向和非均勻電場的方向相反時，處於弱場搜尋態的極性分子受到電場的偶極梯度力指向電場最小處，因此分子將被排斥到電場最弱處(即四極靜電導引管的中心)。這樣的四極靜電場可採用四根相同的電極棒構成，其相鄰電極棒上加上大小相等、極性相反的電壓，電極棒上表面電荷的分布使得四根電極棒中心產生了最小電場為零的四極靜電場。這個四極靜電場相當於一個空心的靜電導管，可用來導引弱場搜尋態的極性分子。能被導引出來的極性冷分子的橫向溫度取決於四極電場的橫向最大勢阱深度，而縱向溫度取決於四根電極棒在彎曲處的曲率半徑和橫向最大的勢阱深度，對於縱向速度比較大的快速分子，在電極棒的彎曲處由於電場偶極力不足以提供向心力，從而衝出靜電導管，而速度小的慢分子則留在靜電導管中被繼續導引輸出，這樣就可以將溫度低的冷分子篩選出來。因此，這樣的彎曲導引管道相當於一個低通速度濾波器。事實上，當室溫分子從噴嘴出射而進入四極靜電管道時，由於其橫向Stark 囚禁勢不足以囚禁橫向速度(或橫向溫度)較高的熱分子，故在四極靜電導引管的入口處首先進行橫向速度濾波(圖3(a))；接著，在四極靜電導引管的彎曲處進行縱向速度濾波(圖3(b))，從而獲得橫向與縱向溫度較低的慢速冷分子束。

圖4 靜電彎曲導引產生連續冷分子束的原理性實驗裝置

通常，從室溫射流分子束出發，採用速度濾波技術可產生平動溫度約為1 K的冷分子束，但是其振動和轉動溫度仍然約為300 K(室溫)。近年來，為了獲得內外態溫度更低的冷分子束，人們首先採用上述緩衝氣體冷卻技術獲得轉動與平動溫度約為幾K的冷分子束，然後再採用速度濾波技術產生了轉動溫度仍為幾K、平動溫度低於500 mK的冷分子束。顯然，上述基於靜電彎曲導引方案的速度濾波技術僅適用於極性冷分子束的產生，而對於僅具有磁偶極矩的順磁分子，則需要採用基於靜磁彎曲導引方案的速度濾波技術才能產生順磁冷分子束。特別地，對於那些既沒有電偶極矩、又沒有磁偶極矩的分子，如C4H4和I2分子等，根據交流Stark 效應，只能採用基於光學彎曲導引方案的全光型速度濾波技術方可產生相應的冷分子束。

3.2 極性冷分子束產生的低通Stark速度濾波技術

2003 至2004 年，Rempe小組利用兩段彎曲半徑分別為12.5 mm和25 mm的四極靜電彎曲導引管(圖5)，獲得了低速的H2CO和ND3冷分子束。當電極電壓為±5.0 kV時，得到的ND3分子束流最可幾密度的位置對應的速度為40 m/s，相當於一維的平動溫度為4 K，相應的束流為2.0×1010/s。2006 年，他們又從室溫條件下產生了平動溫度為1 K以下的D2O冷分子束。

圖5 四極靜電場導引冷分子的實驗裝置與結果

基於靜電彎曲導引的低通速度濾波技術越來越受到了人們的關注與採納。例如，2007 年，日本東京技術學院的Kanamori 小組採用彎曲成180°的U型四極桿導引(圖6(a))速度濾波技術獲得了4 K 溫度的脈衝ND3冷分子束。後來，加拿大哥倫比亞大學Momose 小組和日本東京大學Kuma 採用六極桿靜電彎曲導引技術獲得了溫度約為300 mK的氰苯(C6H5N) 冷分子束。由於氰苯的電偶極矩高達4.14 Dybe，故可利用電場相對較弱的六極桿來實現靜電彎曲導引，相應的電極電壓為±5 kV，導引區域最大電場強度為38 kV/cm。

2009 年，Rempe 小組採用緩衝氣體冷卻與基於S 型靜電彎曲導引的速度濾波技術(圖6(b))產生了平動溫度低於1 K和轉動溫度約為5 K 的高通量ND3和H2CO 冷分子束。

圖6 (a)基於U型彎曲導引的速度濾波方案；(b)基於緩衝氣體冷卻的速度濾波方案

2010 年，我們小組也採用L型四極桿靜電彎曲導引技術在室溫下獲得了溫度約為500 mK的乙腈(CH3CN)冷分子束。由於乙腈的電偶極矩是3.91 Dybe，故所用的電場也不需要太高。實驗裝置如圖7所示。

在我們的實驗中，束源系統的溫度為室溫(300 K)，壓強保持在1 Pa 至100 Pa 的低真空氣池，池內的氣體通過一個長為4 mm、小孔直徑為0.1—0.3 mm的噴嘴噴出，由於此時噴嘴的直徑遠小於分子的平均自由程，因而分子能以射流束方式噴出，然後直接引入導引區域，並進入探測區。我們測量了不同導引電壓下輸出CH3CN冷分子束的縱向與橫向速度分布，並研究了輸出冷分子束的縱向、橫向溫度以及導引效率與導引電壓的依賴關係，結果如圖7(b)所示。研究發現了一個新的標度定律：隨著導引電壓的增加，冷分子束的縱向和橫向溫度將線性增加(Tx，y，Tz∝ Vguid) ，而導引效率按二次函數關係增大(η ∝ Vguid2) ；且當Vguid= 1 kV 時，輸出CH3CN冷分子束的縱向和橫向溫度分別約為500 mK和40 mK。

圖7 (a)L型四極桿靜電彎曲導引的實驗系統；(b)分子束縱向和橫向溫度、相對導引效率與導引電壓間的關係

2010 年，Rempe 小組利用高壓開關精確控制加在速度濾波器上的導引電壓，產生了速度可調的速度分布寬度窄的ND3脈衝分子束，調節範圍20—100 m/s，脈衝分子束的半高寬展寬佔比為(16±2)%，縱向中心速度為60 m/s 的分子束通量為106/脈衝。2011 年，該小組成功囚禁了108的速度濾波後的CH3F 分子，囚禁時間高達60 s，通過緩慢地降低靜電阱電壓，將CH3F 分子的絕熱冷卻到120 mK。2014 年，Rempe 小組首次在實驗上通過旋轉四極靜電彎曲導引桿中的兩根電極桿產生的離心力分力，實現了極性分子的連續Stark 減速。對於初始平動速度為200 m/s 以上的CH3F，CF3H和CF3CCH分子，減速後的平動速度都在15 m/s 以下。2015 年，該小組利用同樣的實驗裝置通過微波場和紅外激光操控CH3F 分子轉動態之間的躍遷，實現了靜電阱中CH3F 分子的

轉動態冷卻和轉動態的測量。

最近，我們提出了一種採用表面靜電彎曲導引與聚束技術(表面速度濾波技術)在分子晶元表面產生連續冷分子束的新方案，開展了相應的理論研究與Monte—Carlo 模擬。研究發現，採用我們的速度濾波與聚束方案可在晶元表面產生溫度約為3 mK的連續冷ND3分子束，目前正在開展相應的實驗研究。

此外，對於沒有電偶極矩的順磁分子，根據Zeeman 效應，2007 年Doyle 小組提出並實驗研究了採用空心六極磁管實現緩衝氣體冷卻的順磁冷分子的靜磁彎曲導引新方案，併產生了一束連續的O2冷分子束。而對於既沒有電偶極矩又沒有磁偶極矩的分子(如C4H4，I2等)，根據交流Stark 效應，我們小組提出了3 種光學彎曲導引技術的全光型速度濾波新方案，並開展了理論與模擬研究。結果表明，這些方案可以有效地導引縱向溫度為500 mK—10 mK的冷分子束。另外，溫度約為1 K的冷分子製備方法除了上述緩衝氣體冷卻與速度濾波技術外，還有超聲分子束技術等。

4 1 K量級冷分子的應用

眾所周知，具有溫度約為1 K的冷分子束不僅可用作激光減速與冷卻、分子光學實驗等的束源外，而且還可應用於冷碰撞物理、冷化學物理和精密測量物理等領域。由於篇幅有限，這裡僅簡單介紹如下3個方面的應用研究。

4.1 冷碰撞物理的實驗研究

眾所周知，將分子冷卻下來後就可以研究分子的冷碰撞性質，從而了解分子間勢能曲線的短程結構，而對分子間勢能曲線更深入的了解將有助於更充分地認識化學反應動力學，為在量子水平控制化學反應邁出堅實的一步。冷分子碰撞物理不需要將分子冷卻到μK就能從中受益。許多有趣的現象在幾K時就已經開始出現。例如冷分子展現出的奇異共振，這種共振受到量子隧穿效應的影響。此時，分子的德布羅意波長開始變得比分子本身或與其碰撞的物體尺寸還大。例如在5 K時，氨分子的平均德布羅意波長為5 ?，而其N—H鍵長為1 ?。因此，在這個溫度下的冷碰撞必須用量子力學來處理，而不能用牛頓力學來考慮分子在勢能面上的運動。共振和隧穿成為這一溫度下重要的物理現象。當分子的動能很小時，就會「感受」到勢能面的細微影響。由於勢能面的各向異性，當動能取某些值時，將被轉移到碰撞系統的轉動能量上，這時碰撞截面就會出現共振。Ronningen 等人在低於7 K的溫度下研究了He和HCN之間的碰撞，發現當溫度低於4 K時，實驗結果與基於三個勢能面進行的散射計算結果明顯不符。基於分子(原子)束碰撞的實驗將會揭露更多細節，包括共振的位置和共振峰的高度，幫助理論學家建立更準確的勢能面和更好的碰撞理論。實驗研究發現極性冷分子間碰撞的特點是：外部電場只要發生很小的變化，碰撞速率就會上升約三個數量級，然後經歷幾次大幅度的調節。由於偶極—偶極相互作用是各向異性的，在一次碰撞中，分子要麼相互排斥要麼相互吸引，這取決於偶極矩與偶極矩的相對排列，而且其作用強度與碰撞分子的偶極矩成正比，並且由於偶極矩是電場的函數，相互作用力又依賴於電場。因此，實驗中觀測到的峰形結構可以理解為：當作用強度隨著電場的增大而增強時，分子間勢能曲線的吸引部分在閾值處形成束縛態，即發生散射共振。

4.2 冷化學物理的實驗研究

分子反應動力學通常由反應系統的勢壘決定。為了克服反應勢壘促使反應發生，必須給反應物提供能量。對於冷分子而言，分子間碰撞能量轉化所對應的溫度在1 K量級，不足以克服反應勢壘。儘管如此，科學家從理論上推測，由於量子力學隧穿效應，放熱的化學反應仍然有可能發生，例如F+H2FH+H。Meijer 小組的J. J. Gilijamse 等人測量了冷OH自由基分子和Xe原子之間的碰撞界面，研究了轉動激發對化學反應動力學的影響。在實驗中，利用Stark 減速技術製備了冷的OH分子之後，使之與Xe的超聲原子束碰撞。在33 m/s 到700 m/s 之間精確調節OH分子的速度，可以控制碰撞能量。當碰撞能量超過OH分子最低轉動激發的能量時，在非彈性碰撞中就會出現新的反應通道，正如觀察到的OH分子在轉動激發態上出現的布居一樣。葉軍小組的B. C. Sawyer 等人也報道了類似的冷分子和超聲原子束(或分子束)之間的碰撞研究。在此實驗中，氦氣的超聲原子束或D2的超聲分子束與磁囚禁的OH分子進行碰撞。OH分子在阱中的密度為106cm?3，溫度為70 mK，囚禁時間為430 ms。碰撞能量可以通過加熱He 或者D2的工作閥，從而調節超聲束的速度來進行控制。這樣He—OH(D2—OH)碰撞可以獲得60—230(145—210)個波數的質心能量。當碰撞能量減小到低於OH轉動激發所需的閾值能量時，發現阱中分子的損失速率突然下降，這表明當不存在非彈性碰撞通道時，碰撞截面變小。

如果觀察包含離子的化學反應，可以發現更多的冷化學例子。2008 年，英國牛津大學的Softley小組採用低通速度濾波器產生的冷分子束開展了冷化學的實驗研究，如圖8 所示。在實驗中，該小組首先利用一個四極桿靜電彎曲導引得到低溫CH3F 分子束，然後將其和激光冷卻的Ca+在離子阱中進行碰撞，研究相應的冷碰撞與冷化學反應過程。

圖8 (a)冷化學反應的實驗裝置；(b)速度濾波的實驗結果

2012年，內華達大學的J. D.Weinstein小組研究了1 K低溫下的化學反應：Li+CaHLiH+Ca。實驗發現，CaH 分子隨著Li 原子密度的增加和LiH 分子的出現而加速減少。2013 年裡德堡大學的Gerrit C. Groenenboom 小組研究了磁囚禁的NH(X3Σ-) 之間的化學反應。他們發現NH+NH 反應截面由短程碰撞機制決定，並且僅取決於磁場強度。此外，還發現NH+NH化學反應會比NH+NH自旋非彈性碰撞造成更大的囚禁損耗，這也使得蒸發冷卻變得比預想的更加困難。

4.3 在精密測量物理中的應用研究

粒子物理學界普遍認為電偶極矩(EDM)測量是尋找標準模型以外新物理或新模型的一個重要突破口，因而倍受理論與實驗物理學界的關注。雖然電子EDM的精密測量始於重原子EDM的測量，如87Rb，129Xe，133Cs，199Hg，205Tl 和225Ra等重原子，但是由於重原子極性分子內部的電場高達1010-1011V/cm， 採用重原子極性冷分子( 如PbO， ThO， RaO， HfO 等氧化物系列和YbF，TlF，BaF，RaF，ThF，HfF+等氟化物系列)測量EDM 的靈敏度可能比冷原子實驗高3—4 個量級。因此，採用冷分子(特別是激光冷卻的超冷分子)測量分子、電子、中子或質子的EDM已引起物理學界的廣泛興趣與極大關注，也必將成為EDM精密測量的發展趨勢。例如，1989 年D. K. Cho 等人採用TlF 熱分子測量電子EDM 的值為de=(－1.4±2.4)×10-25e·cm；2011 年英國E. A. Hinds 小組採用絕熱膨脹冷卻的超聲YbF 分子束測量了電子的EDM， 獲得的測量上限為|de|< 1.05 × 10-27e·cm；2013年美國耶魯大學D. DeMille小組採用熱PbO 分子的Ω雙分裂能級測量了電子的EDM， 獲得的測量上限為|de|< 1.7 × 10-26e·cm。最近，哈佛—耶魯大學合作組採用緩衝氣體冷卻的ThO冷分子束實現了電子EDM 的精密測量， 獲得的測量上限為|de|< 8.7 × 10-29e·cm。我們小組也正在採用緩衝氣體冷卻的PbF冷分子束實現電子EDM的精密測量，理論與實驗研究都在進行中。另一方面，冷分子還可用於基本物理常數及其隨時間變化的精密測量，例如精細結構常數α = e2/?c 的變化和質子與電子的質量比μ ≡mp/me[54—58]的精密測量等，甚至用於模擬天體物理現象等。

此外，近年來緩衝氣體冷卻技術已被成功應用於化學穩定分子(SrF，YO和CaF等)的激光減速與冷卻，這將在第三講中詳細介紹。

5 結束語

綜上所述，緩衝氣體冷卻技術具有以下優點：(1)通過緩衝氣體冷卻產生的低溫分子束具有較低的平動速度。通常，在實驗室坐標系下，中心速度一般在50—200 m/s 內，這遠低於超聲分子束的300—1000 m/s 的速度；(2)通過緩衝氣體冷卻產生的低溫分子束具有較低的內態溫度(即較低的振動和轉動溫度)，因而具有很高的內態純度，也即經過充分碰撞和能量交換後，樣品分子的轉動態、振動態大部分布居在基態和第一激發態；(3)緩衝氣體冷卻可以用於產生幾乎所有的化學性質穩定的低溫分子束，具有普適性；但是緩衝氣體冷卻產生的冷分子束的平動溫度僅為4 K左右。而速度濾波技術雖可產生平動溫度約為1—0.5 K 的冷分子束，但是其內態溫度通常較高，約為300 K(室溫)。然而，如果把緩衝氣體冷卻與速度濾波技術結合起來，即將緩衝氣體冷卻產生的冷分子束作為速度濾波器的束源，即可產生內態溫度較低、平動溫度更低的冷分子束。顯然，這樣的1 K量級的冷分子在冷碰撞與冷化學、精密測量科學、分子激光減速與冷卻、冷分子光譜、甚至天文物理等領域中有著廣闊的應用前景。

本文選自《物理》2017年第6期

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