科學家再組裝六足蟲納米鈣鈦礦

六足蟲納米鈣鈦礦製備示意圖

近日，發表在《自然—通訊》的文章介紹了新南威爾士大學Rose Amal，Hamid Arandiyan，Sean Smith與北京工業大學戴洪興教授的合作研究，報道了一種三維再組裝六足蟲納米介孔鈣鈦礦催化劑（La0.6Sr0.4MnO3, LSMO），將三維有序大孔鑭基鈣鈦礦結構用超聲離心法斷裂再組裝成六足蟲納米介孔催化劑，該催化劑在斷面暴露出的（001）晶面比LSMO常規暴露的（110）晶面對甲烷催化氧化具有更高的催化活性。

過渡金屬氧化物替代貴金屬負載型催化劑氧化甲烷的研究一直是熱點問題。目前商業化的貴金屬催化劑（Pt和Pd）存在成本高且熱穩定性差（貴金屬顆粒高溫團聚失活）等缺點。鈣鈦礦型催化劑（ABO3）作為一種混合型氧化物，由於其特殊的晶體結構，具有優秀的催化穩定性。作為高效催化劑，鈣鈦礦的研究關鍵在於如何提高其催化性能，使得甲烷能夠在較低溫度下完全氧化。

該研究指出，相比三維大孔LSMO六足蟲納米介孔LSMO鈣鈦礦的比表面積有所提高，然而通過計算單位表面積催化劑的反應速率發現高比表面積並不是催化劑活性提高的決定性因素。作者通過高分辨透射電鏡發現，六足蟲納米顆粒的斷裂面出現新的晶面（001）暴露。因此，作者利用DFT計算研究了三維大孔LSMO表面的常規暴露晶面（110）和六足蟲納米介孔LSMO表面新暴露晶面（001）對甲烷分子中碳氫鍵（C-H）的斷裂，以及這兩種晶面對氧氣分子的吸附和活化，發現新暴露晶面（110）需要更低的能量斷裂C-H鍵。由此可以通過斷裂再組裝LSMO鈣鈦礦，暴露新活性晶面（110），提高材料的催化反應速率並降低表面活化能（Ea從102 kJ mol-1降低到67 kJ mol-1）。（來源：科學網）

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