哈工大Phys.Rev.Lett.：填充率波動現象導致籠式方鈷礦具有玻璃狀超低熱導率

【引言】

籠式化合物具有許多優異的物理特性以及用途，比如熱電、超導和拓撲絕緣體等。其中，籠式方鈷礦作為一種「聲子玻璃-電子晶體」材料，具有極其優異的熱電性能，在航天深空探測、太陽熱能發電、工業廢熱和汽車尾氣廢熱回收等領域有著巨大的應用潛力。但是，其晶格熱導率距離無序化極限還很遠，這說明籠式方鈷礦的熱電性能仍有很大的提升空間。

【成果簡介】

近日，哈爾濱工業大學材料學院耿慧遠副教授（通訊作者）和張麗霞教授（通訊作者）團隊報道，他們基於第一性原理計算和試驗研究，第一次發現並直接觀察到籠式方鈷礦中填充原子分布的不均勻性，即填充率波動現象。該成果發現，擾動效應和納米化均只對低頻聲子形成有效散射，而籠式方鈷礦缺乏有效的中高頻聲子散射機制。此外，填充率波動將導致晶格中產生了不同尺度的應變場。定量的聲子輸運計算表明，該應變場對中高頻聲子形成了有效的散射。通過利用填充率波動，將籠式方鈷礦的晶格熱導率降低到了無序化極限。這一機制的發現和利用，為釋放籠式化合物的「聲子玻璃-電子晶體」潛力提供了理論基礎和試驗基礎，將極大的刺激籠式化合物熱電材料的發展。

【圖文導讀】

圖（一）：LaxFe4Sb12的自由能計算

不同溫度下LaxFe4Sb12的自由能隨其中La的含量的變化。

圖（二）：熱壓樣品的微結構分析和應變場分布分析

（a）熱壓樣品的高角度環形暗場像（HAADF）。插圖中展示的是對樣品[001]方向的選區電子衍射(SAED)花樣解析；

（b）透射電子顯微高分辨像（HRTEM）；

（c）與b中同一樣品位置的應變場分布圖像。

圖（三）：玻璃樣的熱導率表徵

玻璃樣超低熱導率κtot和接近無序化極限κmin的晶格熱導率κlat。

圖（四）：聲子散射機制同熱導率關係分析

（a）室溫下不同聲子散射機制的微分熱阻；

（b）不同聲子散射機制下的晶格熱導率κlat。

本文由材料人編輯部計算材料組Carbon供稿，材料牛編輯整理。

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