Adv Funct Mater：高機械性能的物理交聯絲素蛋白水凝膠

Title:Physically CrosslinkedBiocompatible Silk-Fibroin-Based Hydrogels with High Mechanical Performance

Kunyuan Luo, Yuhong Yang, Zhengzhong Shao*

Advanced Functional Materials, 2016, 26, 872-880

DOI:10.1002/adfm.201503450

引言

復旦大學邵正中課題組在Advanced Functional Materials發表名為「Physically Crosslinked Biocompatible Silk-Fibroin-Based Hydrogels with High Mechanical Performance」的文章。文章利用絲素蛋白（RSF)與羥丙基甲基纖維素（HPMC)簡單的混合加熱得到了高機械性能的具有良好生物相容性的RSF/HPMC水凝膠。該水凝膠由於HPMC和RSF之間的氫鍵與疏水的協同作用，使得RSF/HPMC水凝膠具有很小的β片段。本文第一作者是羅坤原。

圖文導讀

圖1：RSF/HPMC水凝膠壓縮循環

RSF / HPMC的混合比對壓縮性能的影響。a)曲線1為9/1，曲線2為7/3，曲線3為5/5，每個樣品的固體含量為10wt％。不同固體含量的RSF / HPMC9水凝膠的應力-應變壓縮曲線，b) 8wt％，c) 6wt％，n = 5。

圖2：RSF/HPMC水凝膠的共焦激光掃描顯微鏡(CLSM)圖像

不同混合比的RSF / HPMC水凝膠的共焦激光掃描顯微鏡(CLSM)圖像。羅丹明B標記的RSF發出紅色(a1)，(b1)，(c1)和(d1)，而熒光素標記的HPMC發出綠色(a2)，(b2)，(c2)和(d2)。圖像(a3)，(b3)，(c3)和(d3)是兩個對應圖像的合并。(a1)，(a2)和(a3)：RSF / HPMC9; (b1)，(b2)和(b3)：RSF / HPMC7; (c1)，(c2)和(c3)：RSF / HPMC5; (d1)，(d2)和(d3)：RSF / HPMC3。標尺為50μm。

圖3：RSF/HPMC水凝膠的機械性能

RSF / HPMC9水凝膠承受不同外力的圖片。a)彎曲，b)打結，c)壓縮。(c)中的水凝膠的直徑約為10mm，高度為10mm。(a-c)中所示的所有水凝膠的固體含量為10wt％。d）具有不同固體含量的RSF / HPMC9水凝膠的拉伸應力-應變曲線。

表1. RSF/HPMC9水凝膠的機械性能

圖4：RSF/HPMC9水凝膠的纖維網路

RSF / HPMC9水凝膠70oC水浴加熱時間的：a) 0分鐘，b) 8分鐘的TEM圖像，以及c) 0分鐘，d) 8分鐘的AFM圖像

圖5：RSF/HPMC9水凝膠的的二級結構

表2. RSF水凝膠與RSF/HPMC水凝膠中二級結構的分數

RSF溶液冷凍乾燥的RSF溶液的氨基Ⅰ帶的拉曼光譜；a)冷凍乾燥的RSF/HPMC9水凝膠；b)分別在70℃水浴加熱0, 10, 30, 60和120分鐘。RSF / HPMC9水凝膠和RSF溶液均為10wt％；c)13C CP/MAS NMR光譜（實線）和模擬的（虛線）及其痕量的冷凍乾燥的RSF水凝膠的丙氨酸Cβ和10wt％冷凍乾燥的RSF / HPMC9水凝膠。

圖6：高強度RSF水凝膠通用性

以甲基纖維素(MC)和羥丙基纖維素(HPC)代替HPMC製備RSF水凝膠的壓縮循環曲線，其混合比為9:1，固體含量為10wt%。a)RSF / HPMC9水凝膠，b) RSF / MC9水凝膠和c) RSF / HPC9水凝膠。

圖7：細胞相容性

用RSF水凝膠和RSF/HPMC9水凝膠培養L929老鼠的體外細胞72h，檢測RSF/HPMC9水凝膠的生物相容性。

小結

該工作利用HPMC和RSF分子之間的氫鍵和疏水的協同作用，通過RSF和HPMC的簡單混合加熱製備了具有優異機械性能的RSF/HPMC水凝膠。其壓縮模量和拉伸模量均超過1 MPa，高斷裂能也高達約3500 J m-2，相當接近一些天然彈性體，如軟骨，軟木和皮膚。並且有很好的生物相容性。同時簡單實用的製備方法有望實現工業化。因此，RSF/HPMC水凝膠結合其優異的生物相容性和優異的機械性能可能在生物醫學領域得到應用。

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