北科大Nature子刊：硫空位自修復新策略成功實現高性能單層二硫化鉬同質結光電二極體

【引言】

單原子層MoS2以其獨特的特點引起了廣泛的關注。然而傳統的通過摻雜調控材料電子狀態卻遇到了諸多問題，主要表現為工藝複雜、效率低下、不穩定等缺點。因此，迫切需要新的策略來高效、穩定地調控電子狀態。硫空位和硫團簇在單層MoS2中表現為提供電子型缺陷和電中性缺陷，因而可控誘導硫團簇去填補硫空位能靈活高效地調控電子濃度。

【成果簡介】

近日，北京科技大學張躍、張錚（共同通訊作者）研究小組提出了一種簡便、高效、穩定的方法，利用有機電極PEDOT：PSS實現了單層MoS2硫空位自修復，並運用此圖案化硫空位自修復方法成功在單個MoS2構建了高性能面內同質結光電二極體，實現了穩定的光伏型自驅動光探測，該修復效果具有超過兩個月以上的優異穩定性。相關研究成以「Poly(4-styrenesulfonate)-induced sulfur vacancy self-healing strategy for monolayer MoS2 homojunction photodiode」為題發表在《自然-通訊》（Nature Communications. 2017;8:15881，DOI：10.1038/ncomms15881.）上。

【圖文導讀】

圖1 單層MoS2硫空位自修復的KPFM, PL和Raman分析

(a) MoS2水平同質結的構建工藝圖；

(b-d) 器件A1光鏡圖；對應的表面電勢圖和對應的PL mapping；

(e) 圖d中紅黑點的PL譜；

(f) 圖e的洛倫茲方程分峰擬合；

(g-i) PEDOT:PSS溶液圖案化修復後的光鏡；對應的E12g 的Raman mapping；對應的PL mapping。

圖2 硫空位自修復機理

(a-b) 硫空位自修復的二維/三維原子結構示意圖；

(c-d) 修復前的STEM，圖c中黃色方框的Z-contrast mapping；

(e-f) 修復後的STEM，圖e中黃色方框的Z-contrast mapping；

(g) 修復前後MoS2的XPS分析。

圖3 MoS2同質結的構建與電學性能表徵

(a) 器件A2的光鏡圖；

(b) 器件A2的I-V曲線；

(c) 不同溫度下的I-V曲線，插圖中的斜率表明同質結的勢壘高度；

(d-e) 修復前後的UPS表徵；

(f) UPS實驗結果繪製的同質結能帶結構圖；

(g-h) 修復前後MoS2晶體管的輸出和轉移曲線；

(i) 器件在不同時間的整流比的變化圖。

圖4 MoS2同質結的光伏效應

(a) 器件A2在不同光照強度的I-V曲線；

(b) 零偏壓下的光電流和光響應度；

(c) 零偏壓器件的光響應曲線；

(d) 器件A2的photocurrent mapping。

【總結】

本文發現並系統地闡明了PSS誘導CVD合成的MoS2表面硫空位自修復機制，其機理主要表現為酸誘導單層MoS2原有的硫團簇去修復自身的硫空位。這一方法表現簡便、高效、無污染、高精度可控、穩定等獨特優勢。圖案化的硫空位修復成功構建了單層MoS2水平面內同質結，該同質結表現出了~308 mA/W自驅動光響應度，在大氣下保持了長達兩個月整流性能。

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